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院士成果速览：唐本忠、赵东元、李永舫、朱道本、Peter Stang、张华、冯新亮、李亚栋顶刊大盘点

来源：本站时间：2019-10-25 10:21:23 浏览：10117次

1. 唐本忠ACS Nano：使用聚集诱导发光探针实现自组装螺旋纤维的超高分辨率成像

唐本忠ACS Nano：使用聚集诱导发光探针实现自组装螺旋纤维的超高分辨率成像

用于STED显微镜的有机荧光团通常会因聚集态猝灭发射和较低的光稳定性而遭受破坏，这大大限制了它们在超高分辨率下实时、原位和长期成像的应用。

香港科技大学的唐本忠教授和西安交通大学的党东锋教授设计了具有固态发光（光致发光量子产率＝25％）和优异的光稳定性的DP-TBT的AIE探针，以满足STED成像技术的要求。除了具有出色的荧光性能外，DP-TBT还可以轻松形成自组装螺旋线，最后通过超高分辨率STED纳米显微镜很好地观察到。结果显示，虚线的DP-TBT螺旋纤维的纤维宽度大大减少，半峰全宽也只有178 nm，比共聚焦显微镜（1154 nm）获得的实线高约6倍。STED的数据还用于重建装配好的螺旋线的3D图像。最后，通过长期跟踪和动态监测，成功获得了DP-TBT在自组装过程中螺旋纤维的形成和生长机制。这些发现表明，具有高光稳定性的高发射AIEgen非常适合使用STED纳米显微镜进行超高分辨率的实时、原位和动态成像。

文献链接：

Super-Resolution Visualization of Self-Assembling Helical Fibers Using Aggregation-Induced Emission Luminogens in Stimulated Emission Depletion Nanoscopy

(ACS Nano, 2019, DOI: 10.1021/acsnano.9b05914)

2. 张华Nano Energy：多层纳米片组装的RuNi合金纳米结构的合成，用于高效电催化制氢

张华Nano Energy：多层纳米片组装的RuNi合金纳米结构的合成，用于高效电催化制氢

合理设计和合成用于高效电催化析氢反应（HER）的材料，对于开发和利用可再生能源至关重要。新加坡南洋理工大学的张华教授通过一锅溶剂热法制备由多层纳米片组成的RuNi合金纳米结构（RuNi NSs）。这些纳米材料在碱性条件下表现出卓越的电催化HER活性，在10 mA/cm²下的低电势仅为15 mV，Tafel斜率仅为28 mV/dec，远优于商业化的Ru/C和Pt/C催化剂。优异的性能归因于其较大的电化学活性表面积（154 m²/g），以及有助于水解离并优化氢吸附和解吸的Ni合金化作用。这项工作为合理设计和合成用于高效电催化的新材料铺平了道路。

文献链接：

Synthesis of RuNi Alloy Nanostructures Composed of Multilayered Nanosheets for Highly Efficient Electrocatalytic Hydrogen Evolution

(Nano Energy, 2019, DOI: 10.1016/j.nanoen.2019.104173)

3. 赵东元和麦立强J. Am. Chem. Soc.：二维介孔异质结构通过自下而上的组装提供优异的赝电容储钠能力

赵东元和麦立强J. Am. Chem. Soc.：二维介孔异质结构通过自下而上的组装提供优异的赝电容储钠能力

具有介孔性的二维（2D）异质结构由于其集成的功能，丰富的活性位点和缩短的扩散距离而在电催化、光催化、能量存储和转换技术方面提供了令人兴奋的机会。但是，由于采用传统的化学、机械剥落或自组装方法的巨大限制，目前尚未将层状介观结构结合在一起。

复旦大学的赵东元院士和武汉理工大学的麦立强教授探索了在温和条件下进行的自下而上的组装策略，该方法可轻松合成具有均匀中孔尺寸的单层介孔异质结构，使钠离子赝电容器在非水电解质中的超高速存储能力和循环寿命得以实现。这种全新的异质结构由井井有条的单层介孔二氧化钛纳米片和两侧组装的两层介孔碳单层组成。值得注意的是，互连的大介孔和异质界面的组合导致了可逆赝电容的高度提升（在1 mV/s的扫描速率下占总电荷存储的96.4％），它使材料能够在快速钠化和脱钠过程中保持强大的机械稳定性。这项研究揭示了将中孔引入异质界面作为增强电活性材料电荷存储动力学的策略的重要性。

文献链接：

Two-Dimensional Mesoporous Heterostructure Delivering Superior Pseudocapacitive Sodium Storage via Bottom-Up Monomicelle Assembly

(J. Am. Chem. Soc, 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b06962)

4. 朱道本、张德清和狄重安Angew. Chem. Int. Ed.：基于硒取代DPP聚合物的高性能p型有机热电材料的研究

朱道本、张德清和狄重安Angew. Chem. Int. Ed.：基于硒取代DPP聚合物的高性能p型有机热电材料的研究

高性能有机热电（TE）材料的开发对于灵活的发电和固体冷却应用至关重要。中科院朱道本院士、张德清教授和狄重安教授证明了硒取代的二酮吡咯并吡咯（DPP）衍生物在TE性能方面的显着增强。在聚合物的掺杂状态下，除了分子间的强相互作用和1.0-2.3 cm²/V/s的高霍尔迁移率外，PDPPSe-12的最大功率因数和ZT分别高达364μW/m/K²和0.25。该性能是硫基DPP衍生物的两倍以上，代表了基于高迁移率聚合物的p型有机热电材料的最高数值。这些结果表明，硒替代可以作为合理设计具有最先进热电性能的聚合物的有力策略。

文献链接：

Selenium-substituted DPP Polymer for High Performance p-Type Organic Thermoelectric Materials

(Angew. Chem. Int. Ed, 2019, DOI: 10.1002/anie.201911058)

5. Peter J. Stang Nat. Commun.：金属环-C60配合物中主客体相互作用的单分子水平控制

Peter J. Stang Nat. Commun.：金属环-C60配合物中主客体相互作用的单分子水平控制

主客体相互作用在许多生物和化学过程中都至关重要。但是，在单分子水平上研究主体-客体系统的形成和分解是一项艰巨的任务。

美国犹他大学Peter J. Stang教授发现有机铂（II）金属循环主体的单分子电导率可以通过掺入C60客体分子而提高一个数量级。用扫描隧道显微镜断裂连接技术对金属环-C60结进行机械拉伸会导致金属环中的C60客体从金属环中释放，因此电导会切换回自由主水平。具有不同形状和型腔尺寸的金属循环主体表现出不同程度的柔韧性，以适应C60客体的响应机械拉伸。DFT计算为基于金属环和金属环-C60络合物的分子结的电子结构和电荷传输性质提供了进一步的见解。

文献链接：

Single-molecule level control of host-guest interactions in metallocycle-C₆₀ complexes

(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-12534-6)

6. 李永舫、李耀文Nat. Commun.：高性能倒置结构钙钛矿太阳能电池界面能带结构的重构

李永舫、李耀文Nat. Commun.：高性能倒置结构钙钛矿太阳能电池界面能带结构的重构

由于加剧的电荷载流子复合，有机-无机钙钛矿活性层表面的带电缺陷对太阳能电池性能有巨大的影响。苏州大学的李永舫院士和李耀文教授发现带电表面缺陷在钝化后可以是良性的，并可以进一步用于界面能带结构的重构。

基于带相反电荷的离子之间的静电相互作用，碘离子电离后具有路易斯酸特征的富勒烯骨架（PCBB-3N-3I）不仅可以有效钝化带正电荷的表面缺陷，而且可以在钙钛矿活性层的顶部以优选的方向组装。因此，具有强分子电偶极子的PCBB-3N-3I形成偶极子夹层，以重新构造界面能带结构，从而增强了内置电势和电荷收集。倒置结构的平面异质结钙钛矿太阳能电池展现出了21.1％的功率转换效率和强大的环境稳定性。这项工作为通过合理利用钝化后的带电缺陷来提高钙钛矿型太阳能电池开辟了新的窗口。

文献链接：

Reconﬁguration of interfacial energy band structure for high-performance inverted structure perovskite solar cells

(Nat. Chem, 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-12613-8)

7. 李亚栋、王定胜、张加涛、戎宏盼J. Am. Chem. Soc.：金属有机骨架转变产生的铋单原子及其作为还原CO₂的电催化剂的用途

李亚栋、王定胜、张加涛、戎宏盼J. Am. Chem. Soc.：金属有机骨架转变产生的铋单原子及其作为还原CO2的电催化剂的用途

为了减轻二氧化碳的排放和积累，实现可持续碳循环利用的最有吸引力的方法之一是利用可再生能源将二氧化碳电还原为清洁能源。不幸的是，在反应中间体之间的弱结合相互作用中仍然存在需要突破的瓶颈，并且催化剂通常过电位高，在这种情况下，动力学上更优选的析氢反应（HER）始终胜过CO₂还原反应（CO₂RR），从而导致目标产品的效率低和选择性差。

铋基材料具有低成本和低毒性，对于CO₂RR表现良好。对于均相Bi和均相Bi催化剂，CO2RR的主要产物分别为CO和甲酸酯。但是，很少有关于铋基材料在低过电位（η）下以高选择性和高活性（电流密度，j）将水溶液中的CO₂电化学还原为CO的报道。

清华大学李亚栋院士、王定胜教授和北京理工大学张加涛教授和戎宏盼教授通过将铋基金属有机骨架（Bi-MOF）和双氰胺（DCD）进行CO₂RR的热分解来获得多孔碳网络上唯一的Bi-N₄位点。有趣的是，原位环境透射电子显微镜（ETEM）分析不仅直接观察到从Bi-MOF还原为Bi纳米颗粒（NPs），而且还展示了Bi NPs的随后雾化，这是由DCD分解释放的NH₃辅助的。与可逆氢电极相比，催化剂具有高的法拉第效率（FECO高达97％）和5535 h^-1的高周转频率，在0.39 V的低超电势下具有高的固有CO₂还原活性，可用于CO转化。进一步的实验和密度泛函理论结果表明，单原子Bi-N₄位点同时是CO₂活化和关键中间体COOH*的快速形成中心，同时具有低自由能垒。

文献链接：

Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation of Metal−Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO₂ Reduction

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b08259)

8. 冯新亮、郑治坤Nat. Chem.：基于表面活性剂单分子膜辅助在水表面合成少层二维结晶聚合物

冯新亮、郑治坤Nat. Chem.：基于表面活性剂单分子膜辅助在水表面合成少层二维结晶聚合物

尽管近年来聚合物发展迅速，但是制备结晶的二维聚合物仍然具有挑战性。德国德累斯顿大学的冯新亮教授和中山大学的郑治坤教授报道了通过表面活性剂单分子膜辅助的胺和酸酐单体之间的反应，在水表面可控合成几层二维聚酰亚胺晶体。

作者获得了具有高结晶度，约2 nm的厚度和约3.5μm²的平均晶畴尺寸的聚合物。使用X射线散射和透射电子显微镜技术表征了材料的分子结构、晶粒边界及其边缘结构。这些特征得到了计算的支持。结晶聚合物的形成归因于水-表面活性剂界面上单体的预组织。表面活性剂取决于其极性头，促进了单体的排列，进而促进了它们相对于水表面的水平或垂直聚合。用带有羧酸基团的表面活性剂观察到后者，该表面活性剂通过缩合反应垂直锚定胺单体。在这两种情况下，均生长了微米级，几层的二维聚酰胺晶体。

文献链接：

On-water surface synthesis of crystalline, few-layer two-dimensional polymers assisted by surfactant monolayers

(Nat. Chem., 2019, DOI: 10.1038/s41557-019-0327-5)

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