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清华大学张强等人，连发Matter和Angew.！

来源：时间：2023-06-07 09:28:16 浏览：1124次

【1】

第一作者：李泽珩&姚楠&余乐耕等

通讯作者：张强教授&闫崇教授

通讯单位：清华大学&北京理工大学

DOI: 10.1016/j.matt.2023.04.012

研究背景

目前，基于碳酸乙烯酯（EC）体系的液态电解质的组成极大的限制了锂离子电池（LIBs）的低温使用。然而，低温溶剂的使用可极大拓宽LIBs的工作温度范围，但它们在低温下会与析出的Li发生副反应产生大量气体，导致LIBs过早失效。在较低的温度下，尤其是在不超过-20 ℃时，LIBs的循环寿命比在高温下面临更严峻挑战。鉴于此，清华大学张强教授和北京理工大学闫崇教授等人进一步揭示了气体产生的机理，并开发了一种基于高浓度乙酸乙酯（EA）的电解质。富阴离子和添加剂共同分解形成的致密均匀的固体电解质界面在低温下有效地钝化了涂覆的Li。

文章要点

1、本文所设计的电解质使LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂（NCM811）/石墨软包电池在温度为-20 ℃，充电能力为0.2 C条件下可稳定地循环，其寿命破纪录地超过了一年（1400次循环）。

2、NCM811电池在-20 ℃下表现出良好的快速充电能力（0.5 C），在4000次循环中，每次循环的容量的衰减率低至0.0097%。

图文展示

图1.石墨负极在低温下的界面演变示意图

图2.使用1.0 M LiPF₆ EA/FEC电解质的袋式电池化学性能

图3. MD模拟获得的电解质结构

图4. 3.0 M LiPF₆ EA/FEC电解质的袋式电池性能

图5.石墨负极上的SEI

图6.循环石墨负极在-20 ℃的表征

图7. 3.0 M LiPF₆ EA/FEC电解质的袋式电池化学性能

【2】

第一作者：姚楠&余乐耕

通讯作者：张强教授&陈翔博士

通讯单位：清华大学

DOI: 1002/anie.202305331

研究背景

粘度对于电解质的离子传输和润湿性极其作用，但易于获得粘度值和深入了解该特性仍然具有挑战性，而其对于评估电解质性能和定制电解质至关重要。基于此，清华大学张强教授和陈翔博士等人报道了一种筛选重叠方法，通过分子动力学（MD）模拟有效地计算锂电池电解质的粘度。溶剂的粘度与分子之间的结合能呈正相关，表明粘度与分子间的相互作用直接相关。电解质中的盐随着浓度的增加而粘度显著增加，而稀释剂则起到降粘剂的作用，归因于阳离子-阴离子和阳离子-溶剂缔合物的不同结合强度。

文章要点

1、开发了一种准确有效的筛选重叠方法（SOM），通过MD模拟计算液体电解质的粘度。

2、SOM只需要三个容易实现的步骤，确定了一个适当的相关时间，并首次对波动的结果进行筛选，比已有文献中的方法具有更高的准确性和时间性能。

3、通过系统地分析和讨论电解质组分及其配比对粘度的影响，发现分子的结合能与电解质粘度之间存在正相关关系。由于盐中阳离子和阴离子之间的相互作用比溶剂分子之间的相互作用力强得多，以及形成阻止溶剂自由运动的溶剂化结构，盐的加入迅速增加了电解质粘度。

图文展示