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新型计算模型筛选Mxenes—找寻高效硫正极还原催化剂
来源: 时间:2023-06-28 09:18:13 浏览:1729次

第一作者:Min Fang

通讯作者:任吉昌教授、李爽教授和刘伟教授

通讯单位:南京理工大学

DOI: 10.1021/jacs.3c01834



研究背景

锂-硫(Li-S)电池具有高能量密度和环境友好等特点,有望成为下一代储能器件。然而,Li-S电池的实际应用严重制约于硫正极高的绝缘性、可溶性多硫化锂(LiPSs)的扩散-穿梭以及硫还原反应(SRR)动力学缓慢等问题。

研究表明,调谐MXenes的表面终端和亚表面过渡金属可以获得具有独特化学活性的表面位点,从而对硫正极还原产生不同的催化活性。通过高通量实验或密度泛函理论(DFT)计算来寻找优化的MXenes催化剂既耗时又昂贵。因此,构建一种精准的筛选模型去准确预测Mxenes家族中潜在的SRR催化剂是一项挑战。

基于此,南京理工大学的刘伟教授、李爽教授和任吉昌教授等人报道了一种新型模型来研究Mxenes对SRR的催化活性,构建了Mxenes表面特性和SRR反应Gibbs自由能之间的关系,从而为快速准确地探索MXene基硫正极催化剂提供可能。



文章要点

要点一:基于Mxene表面终端的p带中心(εp)和亚表面过渡金属的电负性(χp),构建了一种高效且简单的理论模型用于研究MXenes的表面局部化学环境与Li-S电池中SRR限速步骤之间的关系。

要点二:利用该模型筛选出四种可能具有高翠花活性的MXenes材料(Sc2CS2、Ti2CS2、Mo2CS2和W2CS2),并通过对比DFT计算中Gibbs自由能差的结果证实了模型的准确性。该工作提供的预测模型使用简单的电子描述符而非昂贵的量子化学计算,为预测硫正极还原催化剂提供了新的思路和理论基础。



图文展示

图1.预测模型的研究方法示意图

 

图2. Li2S2到Li2S转化时三种可能的反应路径

图3.不同MXene的表征

 

图4.态密度(DOS)计算

图5.MXene电子描述符X和Gibbs自由能变化


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全部 3小时前 四川
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