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夏幼南团队最新JACS：Pd-Au和Pd@Au双金属纳米晶体！

来源：时间：2023-06-28 09:27:12 浏览：1089次

第一作者：Xiaoyu Qiu

通讯作者：夏幼南教授

通讯单位：美国佐治亚理工学院

DOI: 10.1021/jacs.3c03682

研究背景

非均相双金属纳米晶体具有清晰的空间构型和丰富的双缺陷位点，可以同时实现几何和配体效应，从而增强催化和光子应用。基于此，美国佐治亚理工学院夏幼南教授团队报道了Au原子在孪晶Pd十面体上的两种生长模式，分别涉及孪晶增殖生成不对称Pd-Au二十面体和孪晶伸长生成各向异性Pd@Au核-壳海星体。

文章要点

1、机理分析表明，注入速率决定了稳态下Au(III)离子的下限数目（n_low），从而控制其生长模式。当n_low≤5.5时，动力学速率慢到足以引发不对称的单边生长，但却可以快到足以超过表面扩散；Au四面体亚基沿着Pd十面体的轴向{110}方向依次增殖形成Pd-Au二十面体。这种非均相二十面体由5个Pd和15个Au组成，具有高（2.2 GPa）的拉伸应变和高达+21.9%的应变差。相反，当n_low> 5.5时，快速还原动力学促进对称生长，表面扩散不足。因此，Au原子沿Pd十面体的五个高指数{211}脊横向沉积，以产生凹的Pd@Au核壳海星，具有可调谐的尺寸（28-40 nm），双延伸率（33.82-162.08%）和晶格膨胀率（8.82-20.10%）。

2、本工作不仅提供了一种有效的制备方法来扩展和延长高能孪晶边界，而且对非均质金属纳米晶体中孪晶生长动力学和弹性应变分布提供了更深入的见解。

图文展示

图1. Pd-Au二十面体和Pd@Au核-壳海星的合成示意图

图2.Pd-Au二十面体的结构表征

图3.Pd@Au核-壳海星的结构表征

图4.原位TEM和紫外可见光谱以及生长模式与前体注射速率的关系

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