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北大郭少军团队，最新PNAS！

来源：时间：2023-07-06 10:24:08 浏览：1116次

第一作者：Yin Zhou和Qianfeng Gu

通讯作者：郭少军教授

通讯单位：北京大学

DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2301439120

研究背景

具有精细电子结构的催化剂是促进析氧反应（OER）动力学和降低锂-氧气（Li-O₂）电池充电过电位的理想催化剂。然而，将催化剂内部的轨道相互作用与催化剂和中间体之间的外部轨道偶联连接起来以增强OER催化活性面临着巨大的挑战。基于此，北京大学郭少军教授等人报道了一个级联的轨道导向杂化，即钯-铅金属间（Pd₃Pb）的合金杂化，低能Pd原子与反应中间体之间的分子间轨道杂化，从而极大提高了Li-O₂电池的OER电催化活性。

文章要点

1、金属间化合物Pd₃Pb中Pb和Pd两轴的定向轨道杂化，首先降低了Pd原子的d能带能级；在充电过程中，Pd的低4d_xz/yz和4d_z²轨道与锂超氧化物（LiO₂）（关键反应中间体）的2π*和5σ轨道进一步杂化，最终导致反键能级降低，从而减弱轨道对LiO₂的相互作用。

2、密度泛函理论（DFT）计算、XRD等表征表明，金属间化合物Pd₃Pb的级联轨道杂化极大降低了活化能，加速了OER动力学。此外，在固定容量为1000 mAh g⁻¹的情况下，基于Pd₃Pb的Li-O₂电池具有0.45 V的低OER过电位和175次的优异循环稳定性，是目前报道的催化剂中最好的。该工作为在轨道水平上设计复杂的Li-O₂电池开辟了一条新道路。

图文展示

图1.金属间化合物Pd₃Pb的表征

图2.Pd及其金属间化合物Pd₃Pb的电催化性能

图3.金属间Pd₃Pb在ORR和OER过程中的微观结构分析

图4.Pd₃Pb中Pd和Pb的分子内p-d杂交

图5.Pd₃Pb中Pd原子与LiO₂的分子间轨道杂化

图6.吉布斯自由能和活化能分析

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