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    三天两篇顶刊！乔世璋教授团队佳作频出！
    来源： 时间：2023-07-14 09:36:07 浏览：2086次

    2023年6月21日和23日，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授团队分别在J. Am. Chem. Soc.（IF=16.383）和Sci. Adv.（IF=14.957）上连续发表了两篇最新成果，即“C2+ Selectivity for CO2 Electroreduction on Oxidized Cu-Based Catalysts”和“IrOx·nH2O with lattice water-assisted oxygen exchange for high-performance proton exchange membrane water electrolyzers”。下面，对这两篇最新成果进行简要的介绍，以供大家学习和了解！


    1、J. Am. Chem. Soc.：首次报道！氧化铜基催化剂上CO2电还原为C2+的选择性

    第一作者：Haobo Li、Yunling Jiang

    通讯作者：乔世璋教授、焦研副教授

    通讯单位：澳大利亚阿德莱德大学

    DOI: 10.1021/jacs.3c03022




    研究背景

    设计具有高选择性的催化剂用于CO2电还原（CRR）制取多碳（C2+）产物是迫在眉睫和重要的，但目前对C2+物质的选择性知之甚少。基于此，阿德莱德大学乔世璋教授和焦研副教授等人首次报道了一种结合量子化学计算，人工智能（AI）聚类（clustering）和实验验证的方法，用于开发氧化铜（Cu）基催化剂的组分与电催化还原为C2+产物选择性之间关系的模型。




    文章要点

    1、作者得出了以下结果：1）证明了氧化Cu表面更显著地促进了C-C耦合；2）从头算热力学计算（ab initio thermodynamics computation）确定了不同金属掺杂组分下该氧化态的临界电位条件；3）基于掺杂元素的物理性质，利用多维标度（MDS）结果构建了实验法拉第效率（FE）与临界电位之间的倒火山关系；4）设计了一种通过早期和晚期过渡金属共掺杂策略选择性生成C2+产物的电催化剂。

    2、通过密度泛函理论（DFT）计算，作者确定了影响表面Cu活性位点C-C耦合的因素，表明中等OSCu（ca.+0.5）是最有利的，并利用从头算热力学和表面Pourbaix图建立了显示OSCu结构的临界电化学电位条件。

    3、为确定不同过渡金属掺杂元素对CuOx催化剂电化学性能的影响，采用基于物理特征的AI聚类方法，结合临界OSCu过渡电位，搜索最优区域。因此，这种组合方法可以实际推广到催化剂选择性和选择掺杂元素或元素组合以提高C2+产物选择性的理论模型。



    图文展示

    图1.具有不同表面结构的OSCu的基准

    图2. OSCu调控的吸附性能和反应性

    图3. CRR制C2产物中C-C偶联反应机理

    图4.杂原子对t-CuO(001)表面Pourbaix图的影响

    图5.基于物理性质的杂原子元素映射

    图6. Cu基催化剂C2+产物的实验法拉第效率（FE）


    2、Sci. Adv.：IrOx·nH2O助力高性能质子交换膜水电解槽

    第一作者：Jun Xu、Huanyu Jin

    通讯作者：乔世璋教授、郑尧教授

    通讯单位：澳大利亚阿德莱德大学

    DOI: 10.1126/sciadv.adh1718




    研究背景

    质子交换膜-水电解槽（PEMWE）中析氧反应（OER）催化剂的活性和稳定性之间的平衡是一个具有挑战性的问题。其中，晶体IrO2稳定性好，但活性差；非晶态IrOx在牺牲稳定性时具有优异的活性。基于此，阿德莱德大学乔世璋教授和郑尧教授等人报道了通过具有短程有序结构的晶格水掺杂氧化铱（IrOx·nH2O）作为高稳定酸性水氧化的OER电催化剂。对比传统的晶体或非晶态IrO2，所制备的IrOx·nH2O具有类-hollandite状晶体，具有丰富的共边IrO6八面体，可以在其晶格中容纳结构水，作为晶格水。




    文章要点

    1、通过原位表征证实，在OER过程中，晶格水是持续快速氧交换的活性氧物种，并有助于改进晶格水辅助途径，不同于传统的吸附质演化机制（AEM）和晶格氧机制（LOM）。

    2、实验测试证实，IrOx·nH2O具有增强的活性和高达5700 h（约8个月）的超高稳定性，稳定数为1.9×107 noxygen nIr-1，创历史新高，证明了晶格水是持续快速氧交换的活性氧。

    3、不同于传统的AEM和LOM，晶格水辅助的改性OER机制提高了活性和并发稳定性，且没有明显的结构降解。作者证明了以IrOx·nH2O作为阳极电催化剂的高性能PEMWE在1 A cm-2下提供1.77 V的电池电压，持续600 h（60 °C）。



    图文展示

    图1.结构分析

    图2. OER过程中的OER性能和结构表征

    图3.OER机理

    图4. PEM性能


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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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