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三天两篇顶刊！乔世璋教授团队佳作频出！

来源：时间：2023-07-14 09:36:07 浏览：1080次

2023年6月21日和23日，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授团队分别在J. Am. Chem. Soc.（IF=16.383）和Sci. Adv.（IF=14.957）上连续发表了两篇最新成果，即“C₂₊ Selectivity for CO₂ Electroreduction on Oxidized Cu-Based Catalysts”和“IrO_x·nH₂O with lattice water-assisted oxygen exchange for high-performance proton exchange membrane water electrolyzers”。下面，对这两篇最新成果进行简要的介绍，以供大家学习和了解！

1、J. Am. Chem. Soc.：首次报道！氧化铜基催化剂上CO₂电还原为C₂₊的选择性

第一作者：Haobo Li、Yunling Jiang

通讯作者：乔世璋教授、焦研副教授

通讯单位：澳大利亚阿德莱德大学

DOI: 10.1021/jacs.3c03022

研究背景

设计具有高选择性的催化剂用于CO₂电还原（CRR）制取多碳（C₂₊）产物是迫在眉睫和重要的，但目前对C₂₊物质的选择性知之甚少。基于此，阿德莱德大学乔世璋教授和焦研副教授等人首次报道了一种结合量子化学计算，人工智能（AI）聚类（clustering）和实验验证的方法，用于开发氧化铜（Cu）基催化剂的组分与电催化还原为C₂₊产物选择性之间关系的模型。

文章要点

1、作者得出了以下结果：1）证明了氧化Cu表面更显著地促进了C-C耦合；2）从头算热力学计算（ab initio thermodynamics computation）确定了不同金属掺杂组分下该氧化态的临界电位条件；3）基于掺杂元素的物理性质，利用多维标度（MDS）结果构建了实验法拉第效率（FE）与临界电位之间的倒火山关系；4）设计了一种通过早期和晚期过渡金属共掺杂策略选择性生成C₂₊产物的电催化剂。

2、通过密度泛函理论（DFT）计算，作者确定了影响表面Cu活性位点C-C耦合的因素，表明中等OS_Cu（ca.+0.5）是最有利的，并利用从头算热力学和表面Pourbaix图建立了显示OS_Cu结构的临界电化学电位条件。

3、为确定不同过渡金属掺杂元素对CuO_x催化剂电化学性能的影响，采用基于物理特征的AI聚类方法，结合临界OS_Cu过渡电位，搜索最优区域。因此，这种组合方法可以实际推广到催化剂选择性和选择掺杂元素或元素组合以提高C₂₊产物选择性的理论模型。

图文展示

图1.具有不同表面结构的OS_Cu的基准

图2. OS_Cu调控的吸附性能和反应性

图3. CRR制C₂产物中C-C偶联反应机理

图4.杂原子对t-CuO(001)表面Pourbaix图的影响

图5.基于物理性质的杂原子元素映射

图6. Cu基催化剂C₂₊产物的实验法拉第效率（FE）

2、Sci. Adv.：IrO_x·nH₂O助力高性能质子交换膜水电解槽

第一作者：Jun Xu、Huanyu Jin

通讯作者：乔世璋教授、郑尧教授

通讯单位：澳大利亚阿德莱德大学

DOI: 10.1126/sciadv.adh1718

研究背景

质子交换膜-水电解槽（PEMWE）中析氧反应（OER）催化剂的活性和稳定性之间的平衡是一个具有挑战性的问题。其中，晶体IrO₂稳定性好，但活性差；非晶态IrO_x在牺牲稳定性时具有优异的活性。基于此，阿德莱德大学乔世璋教授和郑尧教授等人报道了通过具有短程有序结构的晶格水掺杂氧化铱（IrO_x·nH₂O）作为高稳定酸性水氧化的OER电催化剂。对比传统的晶体或非晶态IrO₂，所制备的IrO_x·nH₂O具有类-hollandite状晶体，具有丰富的共边IrO₆八面体，可以在其晶格中容纳结构水，作为晶格水。