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韩布兴院士/吴海虹JACS：创纪录！电催化CO2RR制乙醇

来源：时间：2023-08-14 17:31:18 浏览：1917次

第一作者：Wei Xia

通讯作者：韩布兴院士、吴海虹教授

通讯单位：中国科学院化学研究所、华东师范大学

DOI: 10.1021/jacs.3c04612

01

研究背景

利用可再生电力的电化学CO₂还原反应（CO₂RR）是实现碳中和目标最有前途的策略之一，其中多碳（C₂₊）产物具有广泛的应用，乙醇是一种有价值的化学品和燃料。许多铜（Cu）基催化剂可有效地电催化CO₂RR制C₂₊产物，但它们通常对乙醇的选择性和电流密度有限。基于此，中国科学院化学研究所韩布兴院士和华东师范大学吴海虹教授等人报道了一种二氧化硅（SiO₂）介导的氢键有机骨架（HOF）模板方法，用于在薄壁N掺杂碳纳米管（TWN）上制备超高密度Cu单原子催化剂（SACs）。

02

文章要点

1、通过该方法，作者制备的催化剂中Cu的含量可达13.35 wt %，记为TWN-Cu_13.35-600-SACs。结果表明，该催化剂对乙醇的CO₂RR表现出优异的电化学性能，乙醇的法拉第效率（FE）随着Cu-N₃位点密度的增加而提高。

2、在H-型电池中，在TWN-Cu_13.35-600-SACs催化剂上，乙醇的FE可以达到约81.9%，局部电流密度为35.6 mA cm^-2，这是目前已报道的乙醇电化学CO₂RR的最佳结果。

3、实验和密度泛函理论（DFT）研究表明，相邻的Cu-N₃活性位点（1个Cu原子配位3个N）是反应的活性位点，它们的高密度对乙醇的高FE至关重要，因为相邻的距离较近的Cu-N₃位点可以协同促进C-C偶联。

03

图文展示

图1.催化剂的制备与表征

图2. XANES、EXAFS和WT-EXAFS的结构表征

图3.电催化CO₂RR性能

图4. Cu-N_x（1 < x < 5）位点与CO₂RR选择性的关系

图5.原位电化学拉曼光谱测量

图6. DFT计算

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