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自由切换！碘控制活性金属中心自旋态改变，操纵光催化

来源：时间：2024-01-24 10:24:35 浏览：783次

第一作者：Huang Guo-Zhang、Xia Yuan-Sheng

通讯作者：刘江教授、兰亚乾教授

通讯单位：华南师范大学

DOI: 10.1021/jacs.3c09513

【研究背景】

光催化被认为是缓解能源危机和环境污染的最佳策略之一，但光催化剂的催化效率受到光捕获能力、底物吸附和活化能、光生载流子的分离和传输等因素的影响。由于过渡金属中心的电子特性，自旋态转变是主导催化过程的重要因素，但是揭示其机理仍面临缺乏催化剂模型系统的巨大挑战。揭示这种结构-催化关系的困难主要有两个原因：（1）在不改变催化剂的配位结构或金属价的情况下精确控制自旋态具有挑战性；（2）在底物吸收和解吸过程中，活性催化金属位点可能会发生变化。基于此，华南师范大学兰亚乾教授等人报道了{Fe-Pt}霍夫曼包合物可以作为自旋相关结构催化关系研究中的模型系统，其金属中心的动态自旋态转变可以通过碘处理进行化学操纵，从而为光催化整体反应的开关切换提供了开创性的研究。

Fe(II)的自旋态转变和光催化H₂O₂合成总体反应的示意图

【文章要点】

1、作者证明了两种原型三维（3D）霍夫曼型配位聚合物中，Fe(II)的自旋态通过与Pt(II)的碘配，发生位从高自旋（HS）到低自旋（LS）的态转变行为。

2、实验证实聚合物中的抗磁性LS态Fe(II)比HS态更能够带来更好的光捕获能力、光生载流子分离效率和电荷传输能力，并通过理论证实LS态Fe(II)可以降低氧还原反应（ORR）和水氧化反应（WOR）的能垒，同时增加金属-金属电荷转移程度，从而提高整体载流子传输能力。本发现Fe(II)的自旋态改变可以促进低附加值的烯烃磺酸钠转化为高附加值的溴醇产品，且转化率较高

【图文展示】

图1.两种晶体自旋态转换及其表征

图2. 不同自旋态下的的催化机理分析

图3.两种自旋态下的催化性能表征比较

图4.不同自旋态的理论计算与光催化机理

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