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强强联合丨中科大&安师大重磅Angew！

来源：时间：2024-03-15 11:23:15 浏览：743次

第一作者：Yangguang Hu

通讯作者：熊宇杰教授、孔婷婷副教授

通讯单位：中国科学技术大学、安徽师范大学

DOI: 10.1002/anie.202403520.

研究背景

光生载流子的重组严重限制了光电化学（PEC）制氢的性能。基于此，中国科学技术大学熊宇杰教授和安徽师范大学孔婷婷副教授等人报道了通过设计优化固-液界面的电荷传递动力学，即使用不同金属原子和有机配体的分子催化剂对p-Si光电阴极表面进行调制来克服这一限制。这种方法为提高光电阴极的PEC性能和推进高效制氢系统的发展提供了一种前瞻性策略。

文章要点

1、当选择Co作为金属中心，并在分子骨架中加入含有吸电子-SO₃H基团的聚多巴胺（pda）配体时，p-Si/Co(pda-SO₃H)₂光电阴极的还原电位下降最为显著，在固-液界面处产生了最大程度的能带弯曲。这种电位的降低也导致界面载流子迁移阻力的显著降低。

2、抛光p-Si光电阴极和纳米孔p-Si光电阴极的析氢效率均达到95%以上，且分别在反应18 h和21h时保持良好。此外，pSi/Co(pda-SO₃H)₂光电阴极的析氢活化能最小，这些改进有效地促进了氢气的产生。

图文展示

图1. p-Si光电阴极及PEC制氢分子催化剂结构示意图

图2.不同分子催化剂调制的光电阴极PEC性能

图3.催化性能

图4.p-Si表面能带弯曲的示意图

图5. p-Si光电阴极在甲醇TFA溶液中的CV曲线

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