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无有机模版合成！Cu-T分子筛促进氨还原

来源：时间：2024-04-01 14:47:53 浏览：610次

第一作者：Han Jinfeng、Li Junyan、Zhao Wenru

通讯作者：刘庆岭教授、梅东海教授、于吉红院士

通讯单位：吉林大学、天津工业大学、天津大学

DOI: 10.1021/jacs.3c13855.

研究背景

柴油发动机的氮氧化物排放会引发环境污染，其中氨选择性催化还原（SCR）是去除这些车辆中氮氧化物的领先技术。SCR催化剂需要优异的水热稳定性和低温活性，特别是在冷启动和内燃机发动期间。Cu-SSZ-13分子筛已商业化用于脱硝，但其面临合成成本高、低温活性差等限制。基于此，吉林大学于吉红院士等人报道了利用无有机模板方法合成了具有菱铁矿（OFF）和毛分子筛（ERI）共生结构的Cu-T分子筛，在分子筛共生结构的相互作用方面为高性能NH₃-SCR催化剂的设计提供了新的方向。

文章要点

1、通过一系列表征与测试，作者证明了具有OFF和ERI共生结构的无有机模板合成催化剂Cu-T的催化活性优于Cu-SSZ-13，在175-550 ℃下表现出90%以上的催化活性，且即使在水热处理后在225-500 ℃下催化活性仍超过90%。

2、通过实验表征和理论计算，作者阐明了Cu-T的共生结构在增强NH₃-SCR催化性能中的作用。Cu-T的共生结构促进共生界面6MR处孤立的Cu²⁺的生成，提升了水热稳定性并保留更多的BAS。同时，水热后ERI多晶型物中的Cu_xO_y上形成的NH₄NO₃可以通过快速SCR反应途径被共生界面处的相邻残留BAS分解，提升了Cu-T低温活性。

图文展示

图1.材料的微观形貌与晶体结构

图2.材料的相对结晶度与理论计算结果

图3.不同温度下的SCR反应速率与NH₄NO₃分解途径

图4.可能反应机制

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