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    肖丰收等人JACS:无Ge分子筛,ITR含量超过95%!
    来源: 时间:2023-08-28 10:42:27 浏览:1956次

    第一作者:Ye Ma、Junyi Hu、Kai Fan

    通讯作者:肖丰收、Yanhang Ma、Qinming Wu

    通讯单位:浙江大学、上海理工大学、浙江大学

    DOI: 10.1021/jacs.3c04652


    01

    研究背景

    分子筛是由共角到4个四面体(T=Si、Al、P、Ge等)构成的晶体性微孔材料,具有均匀的微孔和分子尺寸的空腔。自从在分子筛合成过程中引入Ge以来,出现许多具有新结构,例如IM-12、ITQ-21和ITQ-34分子筛(ITR结构)等,并在许多催化反应中显示出良好的性能。然而,在没有Ge的情况下,合成相应的沸石结构还是一个挑战。基于此,浙江大学肖丰收教授等人报道了通过修改经典的有机模板合成ITH分则,从而设计一个新的有机模板高兼容ITR分子筛辅助理论模拟,首次展示合成了无Ge的ITR结构包括纯硅、铝硅酸盐和硼硅酸盐ITR分子筛。这些材料具有较高的结晶度,对应的ITR含量超过95%。


    02

    文章要点

    1、作者基于对ITH和ITR分子筛框架的相似和不同的研究,修改ITH分子筛的经典有机模板(HM),设计了相关的有机模板,即N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氢氧化铵。在理论模拟的帮助下,预先确定合适的有机模板,证明了N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氢氧化铵是合成ITR分子筛的有效方法。利用该方法,作者成功合成了纯硅、铝硅酸盐和硼硅酸盐ITR分子筛。这些材料分别被记号为Si-COE-12、Al-COE-12和B-COE-12。

    2、其关键是分子筛结构与有机模板之间的良好相容性。同时,在过量氟化物条件下,分子筛产物中的ITR含量有所提高。所得的具有ITR结构的COE-12分子筛的含量在95%以上。更重要的是,Al-COE-12在MTP反应中表现出良好的催化寿命和丙烯选择性。


    03

    图文展示

     

    图1. ITH分子筛的结构模型和相应的HM和ITR分子筛的理想结构

     

    图2.理化表征


    图3. Si-COE-12的电子显微镜研究

     

    图4. Si-COE-12的X射线衍射研究

     

    图5.在MTP反应中催化转化率和产物选择性研究

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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