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创新设计!麦立强等人Nat. Commum.:电催化CO2RR,连续运行超过120 h!
来源: 时间:2023-08-28 10:38:41 浏览:2209次


 第一作者:Jiexin ZhuJiantao LiRuihu LuRuohan Yu

通讯作者:麦立强、戴黎明、王子运、夏川

通讯单位:武汉理工大学、澳大利亚新南威尔大学、新西兰奥克兰大学、电子科技大学

DOI: 10.1038/s41467-023-40342-6


01

研究背景

将CO2转化为增值化学品受到科学界和工业界广泛关注,其中利用铋(Bi)催化剂电催化CO2转化甲酸最有希望实现工业化。然而,由于Bi催化剂经常被含氧物质毒害,使得在宽电压范围和工业电流密度下实现高甲酸产量还非常困难。由于在催化剂表面上发生催化反应,因此表面改性可以显著调节催化反应的过程。基于此,武汉理工大学麦立强教授等人报道了一种硫化铋(Bi3S2)-抗坏血酸杂化催化剂,在高电压下同时提高甲酸的选择性、活性和稳定性。特别是在大于1.0 V的宽电位范围和安培级电流密度下,甲酸的法拉第效率(FE)超过95%。在全固态反应器系统中,该Bi催化剂在50 mA cm-2(200 mA 电池电流)下可以高效生产纯甲酸超过120 h。 


02

文章要点

1、通过引入亲氧的抗坏血酸(VC)分子钝化层来调控Bi催化剂的重构过程,VC将羟基和Bi位点隔离,确保了高甲酸选择性和可持续性。在VC修饰后,产生了更多有利于甲酸的活性位点,进而实现在工业电流密度下高产量甲酸。

2、原位X射线吸收精细结构(XAFS)和衰减全反射表面增强红外吸附光谱(ATR-SEIRAS)表明,羟基被VC捕获并从缺陷的Bi位点分离出来。密度泛函理论(DFT)计算表明,有缺陷的Bi位点对生成甲酸具有最佳的选择性。

3、此外,该Bi催化剂可稳定、高效、高度选择性生产甲酸超过120 h。该工作是开发先进的CO2RR及其他电催化剂的突破,并强调了控制催化剂微环境的重要性,从而显著提高催化剂的性能,增强活性,选择性和使用寿命,促进CO2转化的工业化应用。


03

图文展示

 

图1.DFT计算

 

图2.材料合成与表征

 

图3. CO2电还原性能测试

 

图4.催化剂在CO2电还原后的结构表征

 

图5.原位XAS和ATR-SEIRAS表征

 

图6.全固态CO2RR反应器性能

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全部 3小时前 四川
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