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创新设计！麦立强等人Nat. Commum.：电催化CO2RR，连续运行超过120 h！

来源：时间：2023-08-28 10:38:41 浏览：2307次

第一作者：Jiexin Zhu、Jiantao Li、Ruihu Lu、Ruohan Yu

通讯作者：麦立强、戴黎明、王子运、夏川

通讯单位：武汉理工大学、澳大利亚新南威尔大学、新西兰奥克兰大学、电子科技大学

DOI: 10.1038/s41467-023-40342-6

01

研究背景

将CO₂转化为增值化学品受到科学界和工业界广泛关注，其中利用铋（Bi）催化剂电催化CO₂转化甲酸最有希望实现工业化。然而，由于Bi催化剂经常被含氧物质毒害，使得在宽电压范围和工业电流密度下实现高甲酸产量还非常困难。由于在催化剂表面上发生催化反应，因此表面改性可以显著调节催化反应的过程。基于此，武汉理工大学麦立强教授等人报道了一种硫化铋（Bi₃S₂）-抗坏血酸杂化催化剂，在高电压下同时提高甲酸的选择性、活性和稳定性。特别是在大于1.0 V的宽电位范围和安培级电流密度下，甲酸的法拉第效率（FE）超过95%。在全固态反应器系统中，该Bi催化剂在50 mA cm^-2（200 mA 电池电流）下可以高效生产纯甲酸超过120 h。

02

文章要点

1、通过引入亲氧的抗坏血酸（VC）分子钝化层来调控Bi催化剂的重构过程，VC将羟基和Bi位点隔离，确保了高甲酸选择性和可持续性。在VC修饰后，产生了更多有利于甲酸的活性位点，进而实现在工业电流密度下高产量甲酸。

2、原位X射线吸收精细结构（XAFS）和衰减全反射表面增强红外吸附光谱（ATR-SEIRAS）表明，羟基被VC捕获并从缺陷的Bi位点分离出来。密度泛函理论（DFT）计算表明，有缺陷的Bi位点对生成甲酸具有最佳的选择性。

3、此外，该Bi催化剂可稳定、高效、高度选择性生产甲酸超过120 h。该工作是开发先进的CO₂RR及其他电催化剂的突破，并强调了控制催化剂微环境的重要性，从而显著提高催化剂的性能，增强活性，选择性和使用寿命，促进CO₂转化的工业化应用。

03

图文展示

图1.DFT计算

图2.材料合成与表征

图3. CO₂电还原性能测试

图4.催化剂在CO₂电还原后的结构表征

图5.原位XAS和ATR-SEIRAS表征

图6.全固态CO₂RR反应器性能

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