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北京大学郭少军团队,最新JACS!
来源: 时间:2023-09-11 14:35:30 浏览:1487次

第一作者:Youxing Liu

通讯作者:郭少军教授

通讯单位:北京大学

DOI: 10.1021/jacs.3c05914


01

研究背景

物理上限制在光活性材料上的金属隔离团簇(Metal-isolated clusters, MIC)是光合作用合成过氧化氢(H2O2)领域的研究热点,但在报道的光催化系统中MICs的弱约束导致其催化活性和稳定性较低。基于此,北京大学郭少军教授等人报道了一种氟化共价有机骨架(COFs)的新策略,以强烈限制Pd ICs,从而极大提高H2O2光合作用的光催化活性和稳定性。


02

文章要点

1、在文中,作者设计并合成了两种具有约3 nm纳米腔的含氟COFs(TAPT-TFPA COFs)和不含氟COFs(TAPT-PBA COFs)。

2、实验和理论结果均表明,所制备的COFs中的强电负性氟化物不仅增强了金属-载体相互作用(MSI)以促进光催化剂的稳定性,而且调节了纳米构象区域的局部化学环境以优化Pd ICs的d带中心。

3、测试发现,最佳的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs光催化剂的H2O2产率稳定在2143 μmol h-1 g-1。最重要的是,所制备的TAPT-TFPA COFs@Pd ICs在100 h以上表现出较高的催化稳定性,是所有已报道的材料中最好的。


03

图文展示

 

图1.TAPT-PBA COFs@Pd ICs和TAPT-TFPA COFs@Pd Ics合成示意图

 

图2.光谱表征和结构测定

 

图3.形貌和成分表征

 

图4.光催化性能

 

图5.机理表征

 

图6.光催化稳定性


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全部 3小时前 四川
文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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