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北大徐冰君团队Nat. Catal.：打破传统！揭示Cu电催化CO2RR中多个位点

来源：时间：2023-09-11 14:37:47 浏览：904次

第一作者：高文强、许义飞

通讯作者：徐冰君教授

通讯单位：北京大学

DOI: 10.1038/s41929-023-01002-6

01

研究背景

目前，铜（Cu）基材料是唯一能够选择性地将CO₂还原为高附加值的多碳（C₂₊）产物的催化剂。传统认为Cu表面的CO₂电化学还原反应是两个串联反应，即CO₂还原成CO和CO还原生产C₂₊产物，但上述反应是否在Cu表面同一位点进行还不清楚。基于此，北京大学徐冰君教授团队发现CO₂的存在促进了CO电化学还原反应，并且至少存在两种不同类型的Cu位点，其中一种铜位点（Cu_CO2）在CO₂还原为CO的过程中更活跃，另一种铜位点（Cu_CO）是有利于CO进一步还原为C₂₊产物。其中，CO吸附在Cu_CO上形成C₂₊产物的活性至少是Cu_CO2上的6倍。

02

文章要点

1、通过共电解、光谱和同位素标记的结合证实，CO₂对Cu的CO电化学还原反应具有促进作用。以¹³CO/¹²CO₂混合物为原料进行反应性研究，确定产物的碳源，并通过原位表面增强红外吸收电镜（SEIRAS）探测吸附¹²CO和¹³CO的相对表面覆盖率。通过比较吸附CO和产物的同位素分布，发现至少有两种类型的Cu位点。

2、作者提出双位点模型，即Cu_CO2和Cu_CO，其中Cu_CO2利于CO₂还原为CO，但不利于CO进一步转化生成C₂₊产物，而Cu_CO有利于CO进一步还原为C₂₊产物。

3、Cu(111)和Cu(100)表面的共电解实验表明，Cu_CO2和Cu_CO可能分别对应于Cu(111)的类Cu位点和缺陷位点。

03

图文展示

图1. CO/CO₂共电解及原位光谱表征

图2. ¹³CO/¹²CO₂(4:1)在Den-Cu上的共电解

图3. ¹³CO/¹²CO₂共电解过程中乙烯同位素的分布

图4. ¹³CO/¹²CO₂共电解过程中C₂产物的拓扑分布

图5. 双位点模型及其预测

图6. 单晶Cu表面乙烯同位素物的分布

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