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    北大徐冰君教授团队，三天发两篇顶刊！
    来源： 时间：2023-10-30 09:16:04 浏览：2144次

    1.Angew. Chem. Int. Ed：CO2RR中Cu基催化剂的描述符


    第一作者：Wenqiang Gao、Yifei Xu

    通讯作者：徐冰君教授

    通讯单位：北京大学

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202313798



    研究背景



    在电化学CO2还原反应（CO2RR）中，选择性控制是催化剂开发的核心，其不仅需要将电子从电解液还原水中转移出来，而且需要将电子引导到所需产物的特定亚基上，例如C2+产物。计算研究表明，CO结合能是CO2RR催化剂的关键描述符，强CO结合表面容易CO中毒，弱CO结合表面不能保留CO2还原产生的CO进一步转化。然而，由于缺乏确定CO结合能的合适方法，描述符的可靠性尚未得到实验验证。基于此，北京大学徐冰君教授团队报道了未掺杂和掺杂氧化物衍生Cu（OD-Cu）样品的标准CO吸附焓（∆H°CO），并首次构建了与C2+产物的法拉第效率（FE）的相关性。



    文章要点



    1、通过原位SEIRAS法测定，不同水热处理时间（OD-Cu-1h、OD-Cu-6h和OD-Cu-12h）下OD-Cu的∆H°CO通过掺杂第二金属元素（Zn或Pd）而变化。在给定的OD-Cu基底（OD-Cu-1h、OD-Cu-6h和OD-Cu-12h）上，未掺杂和掺杂样品对C2+产物的选择性随∆H°CO的变化呈明显的火山状变化趋势。在相似的∆H°CO值（1-3 kJ/mol）附近，C2+的选择性最佳，CO的FE最低。

    2、考虑所有被研究的样品时，C2+产品的法拉第效率（FEs）对∆H°CO的依赖关系不太清楚，在相似的∆H°CO值下，C2+产品的FEs分布显著。以13CO/12CO2混合物为原料共电解的同位素标记研究表明，有利于CO2转化为CO的位点与进一步将CO转化为C2+产物的位点之间的比例可以作为补充描述符，从而合理地解释OD-Cu样品上观察到的反应性趋势。



    图文展示



     

    图1.电催化剂表征

     

    图2.原位SEIRA光谱表征

     

    图3.产物分布对标准CO吸附焓的依赖性

     

    图4.不同催化剂的法拉第效率

    图5.位点分布对OD Cu催化CO2RR的影响


    2、Nat. Commun.：硼基催化剂催化ODHP的动力学行为！


    第一作者：Hao Tian

    通讯作者：徐冰君教授

    通讯单位：北京大学

    DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-42403-2



    研究背景



    丙烯（C3H6）是化学工业生产散装化学品（如聚丙烯、丙烯腈、环氧丙烷和丙烯酸）的基本组成部分。非氧化丙烷（C3H8）脱氢（PDH）已实现商业化，以满足日益增长的C3H6需求，但PDH的效率受到不利的热力学和焦化引起的催化剂快速失活的限制。在丙烷氧化脱氢反应（oxidative dehydrogenation of propane, ODHP）中，硼（B）基催化剂表现出较高的烯烃选择性，但是其机理尚不清楚。基于此，北京大学徐冰君教授团队报道了一种通过蒸汽羟基化骨架硼，不仅提高了B-MFI和B-BEA的ODHP速率，而且影响了反应的动力学。



    文章要点



    1、研究发现，骨架中含有大多数硼的新制B-MFI对pC3H8和Eapp的一级依赖性在100~120 kJ·mol-1之间。蒸汽处理使B-MFI中的B-O-Si键逐渐水解，由[B(OSi≡)3]变为羟基取代[B(OSi≡)3-x(OH··O(H)Si≡)x]（x=1, 2，“···”代表氢键），并使B-MFI上ODHP活性提高了9倍。

    2、密度泛函理论（DFT）计算结果表明，分离的硼位点的羟基化可以稳定来自O2的潜在气相自由基，进一步促进气相自由基机制，对B-BEA也进行了类似的观察。在不同预处理条件和不同pC3H8范围内，骨架硼的羟基化程度是理解含硼沸石动力学行为的关键。



    图文展示



     

    图1.温度对硼配位的影响

     

    图2.新制B-MFI的ODHP性能

     

    图3.蒸汽对ODHP对B-MFI的影响

     

    图4.硼在B-MFI蒸汽处理过程中的转化及其对ODHP机理的影响

     

    图5.蒸汽对B-BEA的ODHP性能和羟基化的影响

    图6.硼催化ODHP动力学变量之间的相关性

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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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