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Edward H. Sargent院士团队丨最新Nature Nanotechnology！

来源：时间：2023-12-05 17:20:05 浏览：1482次

第一作者：Yuanjun Chen、Xiao-Yan Li、Zhu Chen

通讯作者：Edward H. Sargent院士

通讯单位：加拿大多伦多大学

DOI: https://doi.org/10.1038/s41565-023-01543-8

研究背景

在酸性条件下，二氧化碳（CO₂）的电化学还原可以实现高的单次碳效率。然而，竞争性的析氢反应（HER）降低了电化学还原CO₂的选择性，而在电化学还原过程中CO的形成及其随后的偶联对于形成多碳（C₂₊）产物都必不可少。由于这两种反应都依赖于不同的催化剂性质，使得在单一催化剂中很难实现。基于此，加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士等人报道了将CO₂转化为C₂₊反应解耦为两个步骤，即CO₂转化为CO和CO转化为C₂₊，通过部署两个不同的催化剂层串联操作来实现所需的转化。

文章要点

1、第一种催化剂是原子分散的酞菁钴（CoPc），其以高选择性将CO₂还原为CO。该工艺增加了局部CO的可用性，增强了在第二层催化剂上实现的C-C耦合步骤，第二层催化剂是具有Cu-离子界面的Cu纳米催化剂。

2、测试发现，优化后的串联电极在电流密度为800 mA cm^-2下，在25 °C条件下达到61%的C₂H₄法拉第效率（FE）和82%的C₂₊ FE。此外，在电流密度为800 mA cm^-2和2 ml min^-1的CO₂流速下，系统的单次碳效率为90±3%，C₂H₄ 的FE为55±3%，总C₂₊ 的FE为76±2%。

图文展示

图1.串联催化酸性CO₂RR的空间解耦策略

图2. CoPc@HC的合成示意图与结构分析

图3.酸性CO₂RR性能

图4. DFT计算和原位拉曼光谱测量

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