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叶汝全教授团队Nature子刊丨CuxO双锥体助力CO2RR!
来源: 时间:2023-12-11 09:53:17 浏览:1377次


第一作者:Weihua Guo、Siwei Zhang

通讯作者:叶汝全、唐本忠、Boris I. Yakobson、朱明辉

通讯单位:香港城市大学、香港科技大学、莱斯大学、华东理工大学

DOI:https://doi.org/10.1038/s41467-023-43303-1



研究背景



通过调节活性部位局部微环境中的电子传递速率和离子浓度,可以克服电化学CO2还原反应(CO2RR)动力学慢和热力学不利的缺点。然而,动力学和热力学的同时优化受到综合条件约束和机理理解不充分的阻碍。基于此,香港城市大学叶汝全教授、香港科技大学唐本忠院士等人报道了利用激光辅助制造技术合成了尖端角可控、纳米颗粒丰富的CuxO双锥体,并阐明了电子传输/离子浓度与电催化性能之间的关系机制。



文章要点



1、作者的研究提出了一种基于激光的方法来设计具有可调尖端曲率和丰富纳米颗粒界面的双锥体催化剂,从而改善了多-电子还原的动力学和热力学。尖锐的尖端几何形状诱导出局域强电场,提高电子输运和离子浓度,以动力学方式调节反应微环境。同时,理论计算表明丰富的Cu+/Cu2+界面通过促进*OC-COH的形成,为C2+途径提供了丰富的活性位点,降低了反应势垒,从而促进了热力学还原。两种作用的结合产生了优异的催化性能。CO2RR的C2+局部电流密度为665.9 mA cm−2,FE为81%;硝酸还原反应(NITRR)的NH3产率为81.83 mg h−1 mg−1,局部电流密度超过600 mA cm−2,是已报道的C2+和NH3产量的最高值。

2、作为一种双功能催化剂,在绿色化工领域具有很大的应用潜力,可以将废水和废气转化为有价值的产品。结合原位表征、有限元模拟和密度泛函理论(DFT)计算,提供了局部增强电场和界面活性位点的见解,对于同时提高CO2RR的C2+法拉第效率(FE)和产率至关重要,也有助于NITRR产生出NH3

3、这是首次报道的双功能催化剂,将CO2RR和NTIRR还原系统耦合在一起,CO2RR和NITRR系统的耦合表明了对烟气和硝酸盐废物进行挥发的潜力,实现变废为宝,是未来工业绿色化学的重要一步,为碳氮循环提供了一种实用的方法,有助于设计下一代碳氮循环多电子还原催化剂。



图文展示



 

图1. L-CuxO-HC的结构表征

 

图2. CO2电还原性能

 

图3.电场探测与增强机理研究

 

图4. XAFS、现场ATR-FTIR和DEMS测量及其机理

 

图5.电催化NITRR性能及机理研究

图6. NITRR和CO2RR组合系统的实际应用

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全部 3小时前 四川
文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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