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    刘宝忠&王定胜&李保军Angew.：为什么MXene负载的SAAs性能更优？
    来源： 时间：2023-12-11 09:57:25 浏览：722次

    第一作者：Shuyan Guan

    通讯作者：刘宝忠教授、王定胜副教授、李保军教授

    通讯单位：河南理工大学、清华大学、郑州大学

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316550



    研究背景



    金属原子在催化剂表面的空间排列及其分布状态对纳米粒子（NPs）在原子水平上的几何环境和电子取向有显著影响，但NPs的活性金属原子暴露不足限制了催化活性的提高。单原子催化剂（SACs）通过在原子水平上稳定载体上金属单原子，具有较高的活性。由于SACs倾向于聚集成团簇或NPs，极大减少暴露的活性位点的数量。单原子合金（SAAs）结合了单原子和NPs的优点，在多相催化领域发挥着极其重要的作用。然而，了解SAAs在催化反应中的催化机制还是一个挑战。基于此，河南理工大学刘宝忠教授、清华大学王定胜副教授和郑州大学李保军教授等人报道了通过在Ni纳米粒子（Ni NPs）中嵌入原子分散的Ru合成钌-镍SAAs（RuNiSAAs），并将其锚定在二维（2D）Ti3C2Tx MXene上，即RuNiSAAs-Ti3C2Tx。



    文章要点



    1、作者选择了氨硼烷（AB, NH3BH3）水解作为探针反应，系统地研究了NPs、SAC和SAAs在MXene上的结构和性能差异。MXene负载的RuNi SAAs结合了NPs、SAC和MXene的多重优势，促进AB水解的快速脱氢。测试发现，RuNiSAAs-Ti3C2Tx催化剂具有创纪录的AB水解析氢活性，其质量比活性（rmass）值为333 L min-1 gRu-1。

    2、密度泛函理论（DFT）计算表明，对比单原子和NPs，由于合金效应和金属-载体相互作用（MSI）引起的d波段结构调制，SAAs锚定在Ti3C2Tx上优化了AB和H2O的解离，并优化了AB水解过程中H*中间体的结合能力。本工作为开发和优化高效的H相关催化剂提供了有用的设计原则，并证明了SAAs在能量催化方面优于NPs和单原子。



    图文展示



     图1. RuSAC-Ti3C2Tx、RuNPs-Ti3C2Tx和RuNiSAA-Ti3C2Tx催化剂的制备示意图


     图2.形貌表征


     图3.结构表征


     图4.催化性能


     图5. AB水解的机理研究 

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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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