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JACS新发表丨王璐&姚颖方等人太阳能甲醇合成的润湿性工程！

来源：时间：2023-12-11 10:04:56 浏览：754次

第一作者：Zhe Lu、Yangfan Xu和Zeshu Zhang

通讯作者：姚颖方、Geoffrey A. Ozin和王璐

通讯单位：南京大学、加拿大多伦多大学和香港中文大学（深圳）

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07349.

研究背景

将含有绿色H₂的二氧化碳（CO₂）转化为有价值的甲醇被认为是缓解大气中CO₂浓度和减少对化石燃料依赖的一种有效方法，但传统的甲醇合成需要较高的反应温度（约240 ℃）和压力（约5 MPa）。通过光热催化吸收太阳能有可能克服这一障碍，但是探索性能稳定的高效光热催化剂仍然具有挑战性。设想一种疏水催化剂表面将选择性地排斥强极性的水和甲醇，而不是弱极性的CO产物，从而比CO更有利于甲醇反应。尽管在解吸产生的分子方面具有优势，但其他机制上的优势有待发现。因此，疏水表面能够发挥其他作用来促进催化过程，将具有重要的科学意义和技术意义。基于此，香港中文大学（深圳）王璐和南京大学姚颖方等人报道了一种In₂O₃甲醇合成光催化剂，通过这种策略，修饰后的催化剂可以在很大范围内调节甲醇的产率和选择性，分别为1436 μmol g_cat^-1 h^-1和61%。

文章要点

1、原位质谱分析的结果表明，在In₂O₃表面修饰烷基硅烷涂层，生成的极性分子不仅在动力学上促进了甲醇的合成，而且还提供了表面活性H，从而促进了后续的加氢反应。

2、实验结果表明这种润湿性设计策略也可以应用于其他加氢催化剂，包括Fe₂O₃、CeO₂、ZrO₂和Co₃O₄。与CO相比，每一种都能使动力学速率和热力学转化向甲醇或CH₄转变。

图文展示

图1.疏水性In₂O₃催化剂的结构和元素表征

图2.疏水性In₂O₃催化剂的催化性能

图3.原位光谱

图4.机制研究

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