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北大夏定国教授团队，连发AM和JACS！

来源：时间：2024-01-03 11:34:38 浏览：1333次

1. Adv. Mater.：HEANC/C助力肼氧化辅助电解制氢

第一作者：Guang Feng

通讯作者：夏定国教授

通讯单位：北京大学

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202309715.

【研究背景】

氢气（H2），作为一种重要的原料，具有超高的能量密度和零污染排放，是实现能源可持续发展最重要的能源载体之一。虽然电化学整体水分解（OWS）是目前生产高纯度氢（99.995%）的领先技术，但其大规模实施受到高电池电压（>1.5 V）和高电力成本的阻碍，主要是析氧反应（OER）。因此，迫切需要探索更高效的电解制氢系统。因此，开发高效电催化制氢气系统和有效的催化剂具有重要意义，但也具有挑战性。基于此，北京大学夏定国教授等人报道了一种具有全活性位点和超活性位点的NiCoMoPtRu高熵合金纳米团簇（HEANCs），用于肼氧化辅助电解制取氢气。

【文章要点】

1、实验表征发现，HEANCs的平均尺寸只有7个原子层（1.48 nm）。HEANC/C作为析氢反应（HER）和肼氧化反应的催化剂，在已报道的电催化剂中表现出最好的性能。特别是，HEANC/C在-0.07 V下达到了12.85 A mg-1noble metals的超高质量活性，并且在电流密度为10 mA cm-2下碱性HER的过电位仅为9.5 mV。

2、此外，在HEANC/C同时作为阳极和阴极催化剂的情况下，整体肼氧化辅助分解（OHzS）电解槽在0.1 V下显示出250.2 mA mg-1catalysts的质量活性，只需要0.025和0.181 V的工作电压就可以分别达到10和100 mA cm-2，优于整体水分解系统和其他化学辅助制氢系统。通过密度泛函理论（DFT）计算，作者初步构建了HEANC表面上的72个活性位点库，结果表明HEANC表面上的所有位点都是OHzS的有效活性位点，特别是一些超活性位点，使HEANC/C的性能达到最佳水平。

【图文展示】

图1. HEANCs的形态、组成和结构表征

图2. HEANC/C在1 M KOH中对HER的电催化性能

图3. HEANC/C在1M KOH（含0.1M肼）中对HzOR的电催化性能

图4. HEANC/C双功能催化剂对OHzS的电化学性能

图5. HER和HzOR的DFT计算

图6. HEANCs对OHzS系统的全活性位点和超活性位点催化机制

2、J. Am. Chem. Soc.：PFCNCZ-HEI高效催化ORR，助力PEMFCs！

第一作者：Tao Chen

通讯作者：夏定国教授

通讯单位：北京大学

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c12649.

【研究背景】

质子交换膜燃料电池（PEMFCs）可有效地将氢气的化学能转化为电能，是一种很有前途的可持续能源系统。然而，氧还原反应（ORR）涉及正极的多个电子和质子转移，由于动力学缓慢，限制了PEMFCs的应用。目前，铂（Pt）基催化剂仍然是ORR最重要的催化剂，在酸性电解质中表现出优异的活性和耐久性。由于Pt资源的稀缺和成本的高，迫切需要提高Pt基催化剂的活性，以减少催化剂中Pt的负载量。研究表明，将Pt与其他过渡金属（TMs）合金化是优化Pt-TM催化剂表面电子结构以提高其电催化性能的最有效方法之一。但是，在原子水平上控制多种金属系统非常具有挑战性，特别是对于含有超过五种元素的高熵合金。在此，北京大学夏定国教授等人报道了利用空间限制策略合成了一种新型的超细（~2 nm）PtFeCoNiCuZn高熵金属间化合物（PFCNCZ-HEI），其具有良好的有序结构。

【文章要点】

1、通过利用这些组合金属，PFCNCZ-HEI纳米颗粒在0.90 V的ORR中获得了2.403 A mgPt-1的超高质量活性，比最先进的商用Pt/C高19倍。同时，以PFCNCZ-HEI为正极（0.03 mgPt cm-2）组装的PEMFCs的功率密度为1.4 W cm-2，质量归一化额定功率为45 W mgPt-1。

2、此外，密度泛函理论（DFT）计算表明，PFCNCZ-HEI纳米颗粒表面的非贵金属原子外层电子被调制，呈现出多活性中心的特征。本研究为电催化高有序HEI纳米颗粒的开发提供了一个有希望的催化剂设计方向。

【图文展示】

图1.形貌表征

图2.结构表征

图3.电催化ORR性能

图4.基于PFCNCZ-HEI的PEMFCs性能

图5.DFT计算

图6.DFT计算

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