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楼雄文&谷晓俊，最新Angew.！

来源：时间：2024-01-03 11:48:56 浏览：730次

第一作者：Yunxiang Li

通讯作者：楼雄文教授、谷晓俊教授

通讯单位：香港城市大学、内蒙古大学

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317572

【研究背景】

过氧化氢（H₂O₂）是一种被广泛应用的绿色氧化剂，但目前工业生产H₂O₂主要是蒽醌法，既耗能又对环境有害。利用太阳能和半导体光催化剂人工光合作用是一种有前途的、可持续的生产H₂O₂的方法。其中，探索独特的单原子位点，能够有效地将氧气（O₂）还原为H₂O₂，同时在光照条件下不会分解H₂O₂，对H₂O₂光催化合成具有重要意义，但仍然具有挑战性。基于此，香港城市大学楼雄文教授和内蒙古大学谷晓俊等人报道了通过使用不同的锌盐阴离子来实现具有可定制的局部配位环境的单Zn位点修饰的聚合物氮化碳（CN）。

【文章要点】

1、具体而言，来自乙酸盐（OAc）阴离子的O原子参与了CN上单原子Zn位点的配位，在CN上形成不对称的Zn-N₃O基团（记为CN/Zn-OAc），不同于采用硫酸盐（SO₄）得到的Zn-N₄位点（CN/Zn-SO₄）。

2、实验和密度泛函理论（DFT）计算表明，Zn-N₃O基团比Zn-N₄基团具有更高的O₂还原成H₂O₂的活性。这是由于不对称的N/O配位，由于Zn的电子结构调制，促进了O₂的吸附和关键中间体*OOH在Zn位点上的形成。此外，在黑暗和光照条件下，它对H₂O₂的分解都不活跃，因此优化后的CN/Zn-OAc催化剂在可见光下的光催化H₂O₂活性显著提高。本研究证明了阴离子在单原子中心局部配位环境中的重要作用，并在原子水平上对结构-活性关系提供了见解。

【图文展示】

图1. CN/Zn-OAc的合成路线示意图

图2.形貌表征

图3.结构表征

图4.催化性能

图5.理论计算

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