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复旦大学，重磅Nat. Catal.

来源：时间：2024-04-16 10:49:55 浏览：496次

第一作者：Dongxiao Chen、Lin Chen

通讯作者：刘智攀教授

通讯单位：复旦大学

DOI: 10.1038/s41929-024-01135-2.

研究背景

乙烯环氧化是动力学控制多相催化反应中的教科书式案例，在将石油转化为有价值的化学物质中起着核心作用。银（Ag）是乙烯环氧化反应唯一的催化剂竞争者，可以选择性地制造氧化乙烯（EO），同时抑制生成二氧化碳。由于表面科学技术的限制，环氧化反应通常运行在最大的Mbar水平，远低于工业条件（490-550 K，2 MPa，氧气和乙烯压力均在1 bar左右）。基于机器学习的最优表面相自动搜索（ASOP）方法，一种非常典型的全局优化方法，可以帮助确定工业反应条件下Ag的表面相。复旦大学刘智攀教授等人通过理论预测和催化实验验证，确定了一个薄的银表面氧化相作为乙烯环氧化的活性相，它在500 K高压下生长在Ag(100)上。

文章要点

1.作者确定了在工业催化条件下生长在Ag(100)上的一个独特的表面氧化物相，即O5相，其具有四方锥形的次表面氧和强吸附的乙烯，可以选择性地将乙烯转化为EO。

2.本文研究表明，O5阶段是唯一选择性地生产EO的阶段，其他表面氧化相主要由乙烯燃烧导致，EO形成势垒比燃烧路线低0.12 eV。重要的是，O5相对O2的解离活性较低，而O5相的O供应需要相间与终止间位点的配合。在理论的指导下，Ag/α·Al₂O₃催化剂在490 K、1 bar的氧气和乙烯催化实验下实现了长期（>200 h）的高EO选择性（59.4±1.2%）。本工作提供了一种先进的解决方案来揭示工业条件下复杂的动态催化剂演化，有利于原子水平上的催化剂设计。

图文展示

图1.不同条件下银表面结构的演化

图2.Ag表面氧化物的电子特性和振动光谱

图3.吉布斯自由能分布和整体机理

图4.Ag/α·Al₂O₃的结构表征和催化性能

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