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清华大学 HOF材料中微孔限域激子光催化析氢
来源: 时间:2023-07-18 09:21:57 浏览:1863次

第一作者:周启昕

通讯作者:朱永法教授、郭燕教授

通讯单位:清华大学、香港大学

DOI: 10.1038/s41929-023-00972-x


01


研究背景

有机半导体是一类具有吸引力的光催化剂,但其量子产率受到光生电荷传输至表面的限制。具有一维(1D)通道微孔的有机骨架在有机光催化剂中具有很好的应用前景,孔隙材料因丰富反应位点和加速传质过程,有利于非均相催化反应。氢键有机骨架HOF-H4TBAPy因其独特的性质,在光化学中引起了人们的关注,但其孔结构对激子迁移和孔限制反应的影响尚不清楚。清华大学朱永法教授、香港大学/清华大学郭燕教授等人报道了利用具有亲水性1D微孔通道的氢键有机框架HOF-H4TBAPy作为这种方法的概念验证。在光辐照下,光生激子迅速传输至相邻微孔的内表面,产生仅1.88 nm的传输路径,从而显著提高激子利用率。


02


文章要点

1、本研究提出了一种在HOF-H4TBAPy中微孔限制激子传递占主导地位的光催化机制。

2、通过控制1D通道长度(≤0.59 μm),作者发现微孔道限制激子在光催化中起主导作用,并显著提高了H2的析出速率,HOF-H4TBAPy的光催化析氢速率最高达到358 mmol h−1 g−1(537 μmol h−1),420 nm处的表观量子产率(AQY)为28.6%。

3、在可扩展的平板反应器中,在辐照(1000 W m−2)9 h内,每平方米负载HOF-H4TBAPy的纤维收集了超过1 mol H2。通过构建可接近的1D微孔道来限制激子,为增强有机半导体的光活性提供了一种新途径。


03


图文展示

图1. HOF-H4TBAPy的结构

图2.超快光谱学研究微孔限制的激子传输

图3. HOF-H4TBAPy的光催化析氢性能


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全部 3小时前 四川
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