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太强了!清华张强团队,一天两篇顶刊!
来源: 时间:2023-12-19 16:06:10 浏览:1447次


1. J. Am. Chem. Soc.:单原子位点上的诱导效应 

第一作者:Chang-Xin Zhao

通讯作者:张强教授、李博权研究员、刘芯言研究员

通讯单位:清华大学、北京理工大学、电子科技大学

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c09190



研究背景



单原子催化剂(SACs)表现出很好的电催化活性,该特性可以通过在碳骨架中引入杂原子掺杂进一步增强。通过金属原子、杂原子掺杂和它们间的C/N原子之间的相互作用,可有效地调节单原子位点的电子结构和固有的氧还原反应(ORR)电催化活性。此外,杂原子的掺杂位置提供了额外的自由度来调节电子结构和ORR电催化活性。因此,揭示杂原子掺杂位置与本征ORR电催化活性之间的结构-性能关系以及精确定位掺杂剂的策略具有重要意义。基于此,清华大学张强教授、北京理工大学李博权研究员和电子科技大学刘芯言研究员等人报道了一种涉及配体修饰的合成策略,旨在精确调节掺杂剂和单原子位点之间的距离,通过精确的合成优化了ORR的电催化活性。



文章要点



1、以磷(P)掺杂和Fe SAC为例,作者揭示了杂原子掺杂位置与ORR活性之间的结构-性能关系类似于有机化学中的诱导效应。ORR电催化活性随着P掺杂剂与Fe单原子位点之间距离的缩短而增加,因此需要将P原子引入尽可能靠近Fe中心的位置。

2、利用三苯基膦(PPh3)作为前驱体,其孤对电子诱导与Fe中心的配位相互作用,使得P原子精确定位在Fe单原子位点的第一配位壳层。因此,所制备的FeNC-P催化剂在碱性和酸性介质中都具有良好的ORR电催化活性,在Zn-空气(ZABs)电池和燃料电池中具有广阔的应用前景。



图文展示



 

图1.单原子位点上的诱导效应

 

图2.配体修饰合成策略的机理

 图3. FeNC-P的材料表征


 图4.电催化ORR活性


 图5.使用FeNC-P电催化剂的ZAB和PEMFC的电化学性能



2Adv. Mater.综述液态电池到固态电池:LRMO层状氧化物作为高能量密度正极 

第一作者:Wei-Jin Kong

通讯作者:张强教授、赵辰孜助理研究员

通讯单位:清华大学

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202310738


研究背景



富-锂锰-基(LRMO)正极材料因其高比容量、高能量密度和高性价比,受到了科研人员的广泛关注。然而,循环稳定性差、电压衰减和氧气逸出等挑战限制了它们在液态锂离子电池(LIBs)中的商业应用。因此,由于其显著的安全特性和优越的能量密度,科研人员对有弹性全固态电池(ASSBs)的发展越来越感兴趣。不同于传统的液态LIBs,基于LRMO正极的ASSBs具有长期循环稳定性、热稳定性和更宽的电化学窗口稳定性等优点。基于此,清华大学张强教授和赵辰孜助理研究员等人报道了LRMO正极在ASSBs中的应用所面临的挑战和基本认识。



文章要点



1、首先,作者综述了近年来LRMO正极的研究进展,以及LRMO正极的晶体结构和电化学反应机理,对界面问题进行了探讨。然后,作者进一步了解它们的性质,并探索可靠的策略来解决LRMO正极-SEs界面的化学/机械不稳定性,特别关注解决LRMO正极在高压下的体积波动和氧氧化还原等问题。

2、此外,通过将LRMO正极与固态电解质相匹配来制造高能量密度ASSBs(≥600 Wh/kg)。这些组合的协同作用将为克服传统液态电池的能量密度和安全限制开辟新的机会,除了在实验室的开发过程中,也在向实验甚至大规模生产过渡的过程中。最后,作者对LRMO正极在ASSBs中的应用进行了深入的分析和展望。



图文展示




 图1.动力电池领域正极材料性能比较

 

图2. LRMO正极反应机理的关键进展

 

图3. LRMO正极的晶体结构和充/放电曲线

 

图4. ASSBs克服传统液态LIBs中LRMO正极的关键挑战

 

图5. LRMO正极在ASSBs应用中的主要挑战


 图6. ASSBs应用中正极的界面力学和化学降解


 图7. LRMO正极在ASSB应用中的改性策略

 图8. ASSB应用中正极界面力学稳定性

 

图9. ASSB应用中正极界面化学稳定性


 图10. LRMO正极在ASSB应用中的未来发展方向

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全部 3小时前 四川
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