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三校联合！中南大学&清华大学&西安交大，最新Angew.！

来源：时间：2024-04-16 10:54:32 浏览：1277次

第一作者：Yu Tao

通讯作者：熊禹副教授、王定胜教授、欧鸿辉研究员

通讯单位：中南大学、清华大学、西安交通大学

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202400625.

研究背景

通过人工光催化将CO₂转化为增值的含碳化学物质，即CO₂还原反应（CO₂RR），被认为是缓解日益严重的能源危机和气候变化的一种有前途的策略。然而，由于线性CO₂的化学惰性，与析氢反应（HER）竞争，隐藏活性位点以及光生电子-空穴对的分离/转移延迟，其实际应用仍然具有挑战性。其中，单原子催化剂（SACs）因其独特的电子结构和优异的催化性能而备受关注。这些材料为吸附的CO₂提供了活性位点，降低了能量势垒，促进了光生电荷转移——利用光敏剂转移的光电子，是CO₂RR的理想助催化剂。在光催化中，单金属原子位点和空位可以加速光生电子的转移，提高光催化性能。基于此，中南大学熊禹副教授、清华大学王定胜教授和西安交通大学欧鸿辉研究员等人报道了一系列单原子钌（Ru）位点，负载在具有不同金属负载量的富缺陷氢氧化镍纳米板上（Ni(OH)_x NBs），记为w-SA-Ru/Ni(OH)_x，其中w=0.06、0.29、0.58、0.60、0.64、3.35 wt.%，表示电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）通过光还原策略检测到的Ru的含量。

文章要点

1、电子顺磁共振（EPR）结合像差校正高角环形暗场扫描透射电镜（AC-HAADF-STEM）图像的Z-对比分析结果证实，Ni(OH)_x NBs上的单原子Ru位点占据了凹坑边缘的空位，形成单原子Ru位点和凹坑的相邻位点。值得注意的是，Ru负载量为0.60 wt.%的SA-Ru/Ni(OH)_x（0.60 SA-Ru/Ni(OH)_x）在光催化CO₂RR过程中表现出最高的催化性能（27.6 mmol g^-1 h^-1）。负载量过高（0.64 wt.%，18.9 mmol g^-1 h^-1；3.35 wt.%，9.4 mmol g^-1 h^-1）或负载量过低（0.06 wt.%，15.8 mmol g^-1 h^-1；0.29 wt.%，21.95 mmol g^-1 h^-1；0.58 wt.%，23.4 mmol g^-1 h^-1）的Ru位点对其催化性能有负面影响。