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王双印教授团队，最新JACS：优化甲醇脱氢！

来源：时间：2024-04-16 10:58:41 浏览：538次

第一作者：Wu Yujie、Huang Gen

通讯作者：朱晓蓉副教授、陶李副教授、王双印教授

通讯单位：南通大学、湖南大学

DOI: 10.1021/jacs.3c13240.

研究背景

氢气（H₂）作为清洁能源具有巨大潜力，但其易燃性限制了储存和运输。甲醇作为液氢载体备受关注，但甲醇蒸汽重整和甲醇辅助水分解提氢过程会排放大CO₂，加剧环境危机。因此，生产H₂和CO的高效甲醇转化工艺成为实现可持续发展的关键。尽管水相中分子催化选择性甲醇脱氢具有吸引力，但高压、氧化剂需求和反应不连续性阻碍其应用。多相甲醇脱氢可在常压下连续释放H₂和CO，但受到热力学和动力学限制，需要高温和氢气纯化过程，增加了成本。基于此，王双印教授团队通过在聚苯并咪唑（PBI）膜电解槽中桥接热催化甲醇脱氢反应和电化学氢转移过程，成功降低了甲醇脱氢的能垒并打破了其热力学平衡限制，实现了甲醇向H₂的转化。

文章要点

1、电催化耦合实现甲醇脱氢过程的优化：利用电催化立即将H₂产物从阳极转移到阴极，从而改变热力学平衡，增加H₂和CO₂的产量，并减轻对高温的需求。这种电催化耦合的方式不仅提高了甲醇脱氢的效率，还有助于减少能源消耗和碳排放。

2、双层阳极结构的设计与应用：设计并应用了具有Ru/C + Pd/C催化层的双层负极结构，有效减轻了CO中毒现象，并实现了有效的H₂分离。这种结构不仅增强了析氢过程，还显著提高了H₂的产率（达到558.54 mmol·h^-¹·g^-¹）和纯度（99.9%），超过了单独甲醇脱氢的性能。

图文展示

图1.电池与热电化学耦合催化过程的示意图

图2. H₂和CO生产率

图3.各种电池电压下性能

图4.机理研究

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