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天津大学，重磅JACS!

来源：时间：2024-04-16 11:01:32 浏览：1791次

第一作者：Meng Jinying、Cheng Chuanqi

通讯作者：王雨婷副教授、于一夫教授、张兵教授

通讯单位：天津大学

DOI: 10.1021/jacs.4c00898.

研究背景

一氧化氮（NO）作为主要的空气污染物，在大气中的积累严重破坏了生态环境。尽管传统的选择性催化还原技术可以有效转化NO为无害的N₂，但依赖于消耗NH₃或H₂，具有能源密集和碳排放问题。因此，以较低断裂能将NO电还原为氨的方法，不仅有助于环境治理，还促进了污染物修复与农业化学品合成的双赢局面。然而，电催化NO还原反应（NORR）面临着溶解度差和排气中NO浓度低的挑战，这限制了其在实际应用中的效率。设计具有增强传质和活化能力的电催化剂成为关键，其中Cu基材料展现出潜在的有效性。基于此，张兵教授团队制备了在铜纳米线阵列（记为Cu@Cu/C NWA）上生长的多孔碳支撑的超细铜簇，用于低浓度NORR，为环境修复和化学品合成开辟新途径。

文章要点

1、材料创新：设计了一种独特的自支撑Cu@Cu/C NWAs催化剂，专门用于解决低浓度NO在传质和活化过程中的困难。这种催化剂在特定条件下展现出高法拉第效率和氨产率，显著优于同类产品，为低浓度NO的高效转化提供了新的思路。

2、理论创新：揭示了多孔碳载体与超细Cu簇在催化剂中的协同作用机制。多孔碳载体优化了NO气体的迁移路径，降低了迁移能垒，提高了NO在催化剂表面的覆盖率。同时，多孔碳负载的超细Cu簇增强了NO的吸附，并通过有益的MSI效应增加了氢亲和力，从而促进了NO的加氢反应。该机制为设计高效电催化剂提供了新的策略。

图文展示

图1. NORR催化剂的设计原理

图2.电催化剂合成和表征低浓度

图3. NORR的电催化性能

图4.模拟NO扩散路径、对应NO迁移能量屏障与NO-TPD分布

图5.理论计算

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