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来源: 时间:2024-05-27 09:49:48 浏览:1217次

 第一作者:Lihua Cai

通讯作者:路军岭教授

通讯单位:中国科学技术大学

DOI: 10.1002/anie.202404398.







研究背景





金属催化烃类化合物反应的一个关键问题是因烧结和焦化而导致催化剂失活,特别是需要500 ℃以上高温的反应,如烷烃脱氢、烷烃的蒸汽和干重整。金属烧结成较大颗粒的催化剂失活可能是致命的,通常很难再分散金属颗粒以恢复初始活性。焦炭沉积对失活催化剂的再生可通过燃烧来实现,但由于焦炭燃烧过程中的烧结或金属损失,也可能存在完全恢复初始活性的问题。在高温反应的实际应用中,需要设计一种稳定的催化剂来同时抑制烧结和焦化,以达到长期或再循环的稳定性,但是还非常具有挑战性。基于此,中国科学技术大学路军岭教授等人报道了一种通过控制高温固相反应(SSRs)来调整复涂层孔隙率的新策略。







文章要点





1、具体而言,在MgAl2O4-负载的金属催化剂上使用原子层沉积(ALD)包覆厚度约7 nm的Al2O3,然后进行高温还原,可以使非多孔的非晶态Al2O3包覆层转变成为多孔的Mg1-xAl2Oy尖晶石晶体结构,孔径为2-3 nm。综合光谱和微观表征,通过跟踪Mg在高温还原过程中向覆层的逐渐迁移来说明SSR过程,并揭示了Mg在Mg1-xAl2Oy包覆层内的有限迁移程度是导致孔隙形成的原因。

2、此外,温度程序解吸NH3(NH3-TPD)进一步表明,随着Mg的迁移,酸性位点减弱。在甲烷干重整(DRM)和丙烷脱氢(PDH)反应中,所制备的Ni/MgAl2O4和Pt/MgAl2O4催化剂具有非常高的稳定性,其活性远远高于MgO和Al2O3载体上相应的氧化铝包覆Ni和Pt NP催化剂。







图文展示





图1.形貌和结构表征

图2. BET表面积、孔径分布和SSR示意图

3. NH3-TPD曲线

4.DRM反应中的催化性能

5.PDH反应中的催化性能

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全部 3小时前 四川
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