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叶汝全等Nat. Catal.：CNTs载体增强分子电催化剂的活性！

来源：时间：2023-09-01 16:19:12 浏览：958次

第一作者：Jianjun Su、Charles B. Musgrave III

通讯作者：叶汝全教授、William A. Goddard III

通讯单位：香港城市大学、加州理工学院

DOI: 10.1038/s41929-023-01005-3

01

研究背景

支撑诱发应变工程有助于调控二维（2D）材料的性能，但由于平面分子的横向尺寸小于2 nm，控制其应变在技术上还具有挑战性，同时应变对分子性质的影响仍然知之甚少。基于此，香港城市大学叶汝全教授和加州理工学院William A. Goddard III等人报道了碳纳米管（CNTs）在多相电催化中的作用。由于近年来合成和纯化技术的进步，CNTs的直径可以控制在2 nm到50 nm之间，使其成为在亚2 nm平面分子中诱导应变的理想载体。在文中，作者合成了单壁碳纳米管（SWCNTs）负载分散的酞菁钴（CoPc），即CoPc/SWCNTs，并用于CO₂还原。

02

文章要点

1、通过X射线光谱和其他光谱结合，作者研究了在不同碳纳米管上单分散前后分子CoPc的结构，观察到SWCNTs存在明显的分子畸变和强烈的分子-碳纳米管相互作用，并通过密度泛函理论（DFT）计算得到证实。作者发现增加的分子曲率加强了*CO的吸收，使得进一步还原为甲醇，而平坦的CoPc有利于CO的解吸，从而形成CO作为主要产物。

2、在串联流动电解槽中，CoPc/SWCNTs催化CO₂还原时，实现了超过90 mA cm^-2的甲醇局部电流密度，选择性大于60%，超过了宽多壁CNTs的16.6%。

3、此外，对比CoPc/MWCNTs，扭曲的CoPc/SWCNTs的甲醇法拉第效率（FE_MeOH）提高了385%。作者还将这些发现扩展到SWCNTs的氧还原反应（ORR）和CO₂RR研究，它们也表现出应变依赖性的催化活性。

03

图文展示

图1. CoPc在不同CNTs上的形态

图2. X射线光谱表征

图3.电化学CO₂还原性能

图4.量子力学计算的力学见解

图5. 负载其他分子的性能

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