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JACS vs Angewan：高被引论文对撞

来源：测试GO 时间：2021-06-19 15:42:11 浏览：5159次

期刊概述

JACS（Journal of the American Chemical Society）（2020年最新影响因子为14.612）是由美国化学会于1879年创办的一个化学类顶级期刊，到如今已经有一百多年的历史。JACS是周刊，致力于发表基础研究论文，每年出版约19000页的文章和通讯，其发表的文章几乎涵盖了化学领域最重要的突破。可以说发JACS是每个化学人的梦想，它是当之无愧的化学类杂志的龙头。

Angewan（Angewandte Chemie International Edition）（2020年最新影响因子为12.959）则是Wiley旗下的顶级期刊之一。只要是和化学有关的文章都可以投到Angewan，但该期刊对文章新意的要求非常高，工作可以简短，实验可以简单，重要点在于idea，一定要足够的新，足够的亮眼，否则大概率会被干净利落的拒稿。

在化学领域，Angewan与JACS齐名，其知名度及影响力不输JACS，二者可以称为化学领域期刊中的“卧龙凤雏”。古语有云：卧龙凤雏，得一可安天下。作为化学类期刊的“卧龙凤雏”，能在上面发表文章，是每一个化学人的渴望。化学领域的重大突破，最新的前沿热点，几乎都出现在JACS和Angewan上。为此，笔者从期刊各自的官网上分别统计了二者近三年来（2018年~至今）引用最高的几篇顶级论文（综述除外），进行对比解读，看一看“卧龙凤雏”到底强在哪里，也看一看二者近几年关注的焦点都是哪些，希望能给大家带来一丝启发。

JACS高被引论文解读

1、MOFs衍生的CoP纳米颗粒嵌入氮掺杂碳纳米管用于水分解

电催化水分解制氢和制氧对于解决能源危机和环境问题至关重要，而构建高效稳定的析氢析氧非贵金属基电催化剂是水分解研究的一大难题。贵金属Pt基材料是公认的析氢反应（HER）高效催化剂，而RuO2和IrO2则表现出出色的析氧反应（OER）性能。然而，由于昂贵的成本，这些催化剂的大规模使用受到限制。因此，开发包括碳化物在内的高活性和稳定的非贵金属双功能电催化剂（氧化物、硫化物、硒化物、氮化物和磷化物等）是降低成本和提高水分解催化效率的关键。

基于此，清华大学李亚栋院士课题组通过热解—氧化—磷化策略，将CoP纳米粒子(NPs)嵌入MOFs衍生的N掺杂碳纳米管中空多面体(NCNHP)中。受益于高活性CoP NPs与NCNHP之间的协同效应，CoP/NCNHP复合材料表现出出色的双功能电催化性能。当CoP/NCNHP催化剂同时用作双电极电池中的阳极和阴极水分解时，只需要低至1.64 V的电势就能实现10 mA cm-2的电流密度，并且连续工作36小时后依然表现出优异的稳定性。密度泛函理论计算表明，NCNHP向CoP的电子转移可以增加d轨道在费米能级附近的电子态，从而增加与H的结合强度，进而改善电催化性能。

图1 CoP/NCNHP的合成路线

2、宽带隙聚合物使太阳能电池效率达到14.2%

在无富勒烯聚合物太阳能电池(PSCs)中，为了同时实现低光子能量损失(Eloss)和宽光谱响应，具有深分子最高占据轨道（HOMO）的宽带隙(WBG)供体聚合物的分子设计极其重要。因此，中科院化学研究所的侯建辉等人开发了一种新的苯二氮噻吩单元（DTBDT-EF），并对基于DTBDT-EF的WBG供体聚合物（PDTB-EF-T）进行了系统的研究。由于氟原子和酯基团的协同吸电子效应，PDTB-EF-T比大多数已知的供体聚合物具有更高的氧化电位，即更深的HOMO能级(~5.5 eV)。因此，当与氟化小分子受体(IT-4F)配对时，获得了0.90 V的高开路电压，对应Eloss为0.62 eV。分析表明，侧链调节极大地影响了聚合物PDTB-EF-T的聚集效应和分子填充，且由于链间π-π相互作用的增强，线型的PDTB-EF-T (P2)基PSCs的有序结构得到改善，空穴迁移率最高，电荷输运最对称，并减少了复合的可能性，从而获得了最高的短路电流密度和填充因子(FF)。由于高的Flory Huggins相互作用参数(χ)，P2:IT-4F共混物发生了表面定向相分离，通过利用P2:IT-4F共混物的垂直相位分布，PSCs器件的功率转换效率(PCE)达到了14.2%，FF为0.76。这一结果显示了DTBDT-EF在未来有机光伏领域中巨大的应用潜力。

图2 PDTB-EF-T聚合物的化学结构

3、具有100% CO选择性的单原子Co-N5电催化剂

电催化CO2还原（CO2 RR）是CO2转化的重要举措之一，它可以有效解决因过度消耗化石燃料而导致的全球变暖问题。然而，析氢反应（HER）的存在以及CO2 RR中的高过电位降低了产物的选择性和转化效率。尽管研究人员在努力解决该问题，但开发出强力电催化剂以及探索CO2 RR活性中心的工作仍然充满挑战。

基于此，清华大学陈晨等人开发了一种N配位策略，设计了一种稳定的CO2还原反应(CO2 RR)电催化剂：原子级分散的Co-N5位点锚定的聚合物衍生的中空N掺杂多孔碳球。在0.57 ~ 0.88 V的宽电压范围内，CO法拉第电流效率(FECO)几乎都在90%以上(FECO在电压为0.73 V和0.79 V时均超过99%)。CO电流密度和FECO在电解10 h后基本保持不变，显示出卓越的稳定性。实验结果和密度泛函理论计算表明，单原子Co-N5位点同时是CO2活化、关键中间体COOH*快速生成和CO解吸的主要活性中心。该研究成果对于开发高效稳定的CO2 RR电催化剂具有重大的意义。

图3 制备的CO2 RR电催化剂的催化性能

Angewan高被引论文解读

1、层状钙钒氧化物用于水系锌离子电池正极

随着全球化石能源的日渐枯竭，开发绿色安全的新型电化学储能器件迫在眉睫。具有一定成本效益的水系可充电电池作为一种全新的电化学储能器件，是固定电网储能的非水性电池的潜在的替代产品。其中，锌离子电池(ZIBs)以Zn2+插层化学为基础，以高容量金属锌为负极材料。锌离子电池突出的优势使其在多种水系电池中脱颖而出。

基于此，阿卜杜拉国王科技大学的Alshareef教授报道了一种层状钙钒氧化物（Ca0.25V2O5·nH2O），并将其作为水系锌离子电池的正极材料，表现出了高达340 mAh g-1（0.2 C）的容量且具有良好的倍率性能和超长的循环寿命(3000次循环后容量保留96%，80 C)，且在功率密度为53.4 W kg-1时，具有267 Wh kg-1的能量密度。此外，作者进一步研究了Zn2+的存储机制，并进行了相应的电化学动力学分析，该研究结果对于开发绿色环保的水系电池具有重大的借鉴意义。

图4 水系锌离子电池的性能

2、MnO2基纳米剂增强化学动力学治疗

活性氧(ROS)，包括超氧阴离子、过氧化氢(H2O2)、单线态氧和羟基自由基(·OH)，具有通过破坏脂质、蛋白质和DNA等生物分子杀灭癌细胞的能力。化学动力疗法(CDT)可以利用铁来启动芬顿（Fenton）反应，通过将内源性的H2O2转化为剧毒的羟基自由基(·OH)来破坏肿瘤细胞。然而，目前极度缺乏金属基的芬顿试剂，而且具有·OH清除能力的内谷胱苷肽(GSH)大大降低了CDT的功效。

基于此，福州大学杨黄浩等人报道了一种基于MnO2的自增强CDT纳米剂，它具有像Mn2+一样的Fenton传递和GSH消耗特性。在生理介质中（存在丰富的HCO3），Mn2+具有Fenton活性，能促使H2O2产生·OH。癌细胞摄取MnO2包覆的介孔二氧化硅纳米颗粒(MS@MnO2 NPs)后，MnO2壳层与GSH发生氧化还原反应，形成谷胱苷肽二硫和Mn2+，导致GSH耗散，从而增强CDT，使得MS@MnO2 NPs可以实现磁共振监测的化疗和化学动力学联合治疗。这项工作不仅为设计具有能够耗尽细胞内GSH的Fenton类金属基CDT纳米试剂的设计提供了范例，而且还展示了具有增强化学动力学功效的MnO2的巨大潜力，有望用于临床治疗。

图5 MnO2增强CDT的机制

3、无金属聚合氮化碳电催化剂实现高效固氮

氨是人造肥料的氮源，是维持人类生命最基本的合成化学物质之一。尽管空气中充满了无穷无尽的氮气，但由于化学惰性，N2转化为NH3充满了困难。在工业上，NH3的合成通常依赖于铁基催化剂和苛刻的条件(300~400 ℃和250 atm)，这一过程消耗的能源占人类总消耗的1.4%，二氧化碳排放占全球总排放的1.6%。因此，寻求在温和条件下生产NH3的可持续技术仍然是一个充满挑战的难题。室温条件下的电催化氮还原反应(NRR)为N2转化为NH3提供了新思路，然而，电催化NRR主要依赖金属基催化剂，在无金属催化剂上实现有效的N2活化仍然十分困难。

有鉴于此，哈尔滨工业大学的陈刚教授等报道了一种缺陷工程策略，以无金属聚合氮化碳(PCN)催化剂实现了优异的NRR催化性能(NH3产量：8.09 μg h-1 mg-1cat.，法拉第效率为11.59%)。密度泛函理论计算表明，氮分子可以通过双核末端束缚结构来实现空间电子转移，从而化学吸附在PCN的氮空位上。因此，具有大量且均匀分布氮空位的PCN表现出优异的NRR性能。该工作指出了缺陷工程在改善弱N2吸附和活化能力的电催化剂方面的重要意义。

图6 PCN催化剂的电催化NRR性能

总结与展望

不难发现，不管是JACS还是Angewan，近几年排名靠前的高被引文章基本上都涉及电化学储能器件、催化、金属有机框架材料等关键词，足以说明近些年来这些领域或材料的火热，而这些文章的设计思路，同样值得我们借鉴参考。

参考文献

[1] Yuan, Pan, Kai an, et al. Core–Shell ZIF-8@ZIF-67-Derived CoP Nanoparticle-Embedded N-Doped Carbon Nanotube Hollow Polyhedron for Efficient Overall Water Splitting. Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(7):2610-2618.

[2] Sun sun, Long, Zhao, et al. A Wide Band Gap Polymer with a Deep Highest Occupied Molecular Orbital Level Enables 14.2% Efficiency in Polymer Solar Cells. Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(23):7159-7167.

[3] Yuan Pan, Rui Lin, Yinjuan Chen, et al. Design of Single-Atom Co-N5 Catalytic Site: A Robust Electrocatalyst for CO2 Reduction with Nearly 100% CO Selectivity and Remarkable Stability. Journal of the American Chemical Society, 2018, 140(12):4218-4221.

[4] Xia C, Guo J, Li P, et al. Highly Stable Aqueous Zinc‐Ion Storage Using a Layered Calcium Vanadium Oxide Bronze Cathode. Angewandte Chemie, 2018, 57, 3943-3948.

[5] LiSen Lin, Jibin Song, Liang Song, et al. Simultaneous Fenton‐like Ion Delivery and Glutathione Depletion by MnO2‐Based Nanoagent to Enhance Chemodynamic Therapy. Angewandte Chemie, 2018, 57, 4902-4906.

[6] Lv C, Qian Y, Yan C, et al. Defect Engineering Metal-Free Polymeric Carbon Nitride Electrocatalyst for Effective Nitrogen Fixation under Ambient Conditions. Angewandte Chemie, 2018, 57, 10246-10250.

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