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强强联合丨赵东元院士/兰坤教授，连发JACS和AM！

来源：时间：2024-01-09 13:54:52 浏览：1523次

1. J. Am. Chem. Soc.：meso-TiO₂-SCs高效光催化制氢！

第一作者：Sixing Yin

通讯作者：赵东元院士、兰坤教授

通讯单位：复旦大学、内蒙古大学

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c12727.

研究背景

介孔材料（mesoporous materials）具有的可接近表面，并改善通道中客体分子和离子的扩散，但许多应用还需要有效的远程电子连接。具有取向晶的晶体介孔材料可以解决上述问题，但大多数晶体介孔材料具有多晶或非晶框架，对光电和电气器件等应用中的传输产生不利影响。因此，科研人员一直希望制备出具有晶体取向的介孔材料，但是对主要由不受控制的多晶组成的晶体支架的精确操作仍然缺乏。基于此，复旦大学赵东元院士和内蒙古大学兰坤教授等人报道了一种简单和可控的结晶驱动单束组装方法，以构建一种均匀的介孔二氧化钛（TiO₂）单晶颗粒（记为meso-TiO₂-SCs）。

文章要点

1、该策略完全在温和条件下的溶液中进行，在45 °C下对Ti前驱体溶液进行四氢呋喃（THF）蒸发，形成嵌段共聚物F127/TiO₂单束水凝胶，然后在80 °C下进行水热处理，触发单束结晶并组装成介观结构的单晶TiO₂颗粒。这种组装过程允许在非常低温的系统中由盐酸（HCl）诱导相容的原位结晶，从而保持亚稳态胶束的存在，这是有序介观结构与晶体取向可行组合的关键。

2、结果表明，所制备的TiO₂颗粒具有棱角分明的形状，明确的介孔（高表面积为89-112 m² g^-1，平均孔径为5.4-8.3 nm）和锐钛矿相的单晶特征。此外，这种溶液处理方法可以通过简单地调节蒸发速率来形成不同粒径和介孔大小的meso-TiO₂-SCs。这种优异的介孔性和排列的TiO₂晶体使得meso-TiO₂-SCs具有优异的光催化性能，在太阳光下表现出12.5 mmol g^-1 h^-1的析氢速率，以及30 h以上的光催化稳定性。本研究设想将介孔单晶生长的可能性扩展到一系列功能陶瓷和半导体的高级应用。

图文展示

图1. meso-TiO₂-SCs的合成与表征

图2.结构调控

图3.光催化制氢性能

图4.机理研究

图5. meso-TiO₂-SCs的合成示意图

2、Adv. Mater.综述：有序MCFs合成最新进展，助力能源领域！第一作者：Jialong Li

通讯作者：赵东元院士、兰坤教授

通讯单位：复旦大学、内蒙古大学

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202311460.

研究背景

有序介孔晶体骨架（mesoporous crystalline frameworks, MCFs）既具有功能框架，又具有明确的孔隙率，由于其高表面积、大孔径、可定制的多孔结构和成分等独特性能而受到广泛关注。新型晶体介孔结构的构建允许丰富的可接触活性位点和有效的传质，为潜在的能源相关应用提供了充足的机会。基于此，复旦大学赵东元院士和兰坤教授等人报道了具有可控晶体、中间相和结构的电化学能量存储和转换MCFs合成的最新进展。

文章要点

1、首先，作者简要介绍了复合材料的合成方法和难点，然后给出了结构参数裁剪的最新实例。其中，代表性的例子包括定制晶体（结晶度、相、取向、晶粒尺寸）、高度可调的介孔相（有序的六边形、立方、螺旋形、排列的介孔）、可控结构（块体、3D纳米球、2D纳米片、1D纳米线）。

2、然后，作者在纳米尺度上提出了目前制备的金属、金属氧化物、金属硫化物、金属有机骨架等MCFs组分。其中，重点介绍了MCFs在可充电电池、超级电容器、电催化、光催化等方面的典型应用。最后，作者总结了MCFs的发展前景和面临的挑战，并展望了其在高效能源领域的应用前景，指出了发展先进材料的途径。

图文展示

图1. MCFs的结晶特性

图2. MCFs的介观结构

图3. MCFs的纳米架构

图4.基底作为胶束组装的固体界面

图5.现有MCFs含有元素和结构示意图

图6.金属与合金基MCFs

图7.金属氧化物基MCFs

图8.其他金属化合物基MCFs

图9.金属有机骨架基MCFs

图10.可再充电电池领域

图11.超级电容器领域

图12.电催化合光催化领域

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