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    清华王训教授团队,最新JACS!
    来源: 时间:2024-01-09 13:46:21 浏览:1591次

    第一作者:Zhong Li

    通讯作者:王训、刘清达、匙文雄

    通讯单位:清华大学、天津理工大学

    DOI: 10.1021/jacs.3c09752.

    【研究背景】

    单原子催化剂(SACs)因其优异的催化性能和高原子利用率而受到广泛关注。由于不饱和配位,支撑在表面上的单原子通常对热力学不利,表现出有浸出或聚集的高倾向。聚氧金属酸酯(POM)团簇具有原子精度高、尺寸均匀、稳定性高和电子缓冲特性等特点。然而,所报道的POM-SAC催化剂大多是形态不规则的大块材料。为开发高性能的POM-SACs,对孤立金属位点的组装和结构进行精确控制是必要的,因为这直接与它们的反应模式有关。基于此,清华大学王训教授等人由空隙POM团簇(PW11和P2W17团簇)构建了具有原子精确结构、均匀直径和单簇壁厚的基于簇的单壁纳米管(POMSWNTs)。

    【文章要点】

    1、分子动力学(MD)模拟证实,POM单壁碳纳米管的稳定性,孤立的金属中心被准确地并入PW11单壁碳纳米管和P2W17单壁碳纳米管支架中。所得到的MPW11单壁碳纳米管和MP2W17单壁碳纳米管的结构已建立起来(M=Cu、Pt)。此外,在二甲基苯基硅烷的醇解过程中,PtP2W17-SWNT的周转频率比PtP2W17簇单位高20倍,比Pt纳米颗粒高140倍。

    2、理论研究表明,将一个Pt原子加入到P2W17载体中,可诱导它们之间发生直接的电子转移,结合纳米封闭环境,提高了PtP2W17单壁碳纳米管的催化活性。本工作表明了利用亚纳米POM团簇组装单壁团簇纳米管的可行性,为制备具有精确结构的加载SACs的单壁团簇纳米管提供了一种策略,突出了它们制备具有精确结构的优越SACs的潜力。

    【图文展示】

     

    图1. POM单壁碳纳米管的示意图和形貌

     

    图2. CuPW11单壁碳纳米管包埋SACs的结构表征

     

    图3. PtP2W17-SWNTs嵌入SACs的结构表征

     

    图4. POM单壁碳纳米管的MD模拟

     

    图5. PtP2W17-SWNTs催化硅烷的醇解

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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