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叶金花教授成果精选丨点水成金，催碳生花，引领光催化领域发展之人

来源：本站时间：2019-12-01 22:33:50 浏览：7908次

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1. Nano Energy：超薄卟啉基金属有机框架化合物的高效可见光催化产氢性能

开发无机半导体光催化剂用以光催化反应，进而生产清洁可再生的氢能已经吸引了研究者们极大的关注。本文中作者制备了一种具有钛羰基团簇的卟啉基有机框架化合物（PMOF），在可见光照射下，利用Pt作为助催化剂时其光催化产氢率高达8.52 mmol·g⁻¹·h⁻¹。

这一PMOF光催化反应为典型的配体-金属转移（LMCT）过程，即光生电子从卟啉基配体（集光体）转移至钛羰基团簇（催化中心），因此增强了电荷载流子的空间分离。此外，长期稳定性实验也证明PMOF在光催化产氢时具有出色的抗水侵蚀和光稳定性。

An ultrathin porphyrin-based metal-organic framework for efficient photocatalytic hydrogen evolution under visible light, Nano Energy, 2019, 62, 250-258.

2. Appl. Catal., B：Bi₂MoO₆上氧缺陷诱导的特殊CO₂吸附模型及其高度选择性产CH₄性能

寻找能够将CO₂转化为CH₄且具有超高选择性的光催化剂是人工光催化领域极具挑战的课题。本文中作者合成了具有氧缺陷的Bi₂MoO₆，在可见光照射下，其能够将CO₂高效转化为CH₄，反应中的高度选择性接近96.7%。

表征结果和DFT计算表明Bi₂MoO₆{001}面上的氧缺陷（OVs）不仅增强了光的富集和电子/空穴对的分离，而且使CO₂在特殊的二齿碳酸盐模型下进行吸附，这种热动力学过程进一步促进了^*CO中间体的形成，从而促进了CH₄的转化。

基于原位红外光谱的结果可知，CO₂的吸附模型和氧缺陷存在与否两种条件下的反应中间体。此外，作者提出了高度选择性转化生成CH₄的光催化机理。这项研究为氧缺陷在选择性CO₂光转化以及设计高效产CH₄系统方面提供了新方法。

Oxygen vacancies induced special CO₂ adsorption modes on Bi₂MoO₆ forhighly selective conversion to CH₄, Appl. Catal., B, 2019, 259, 118088.

3. Adv. Funct. Mater.：聚合碳氮化合物的目标剥离和重组装及其高效的光催化性能

有目的地转换光催化材料的性能，同时将这些优点完全应用在不同的光氧化还原反应中对于充分利用太阳能极其重要。然而，要达到这一目标仍困难重重。本文中作者展示了一种温和、绿色、可逆的剥离-重组装策略，用以转换聚合碳氮化合物的性能，从而将其应用在不同光氧化还原反应中。

原位产生的H₂O分子的巨大扩张效应被限制在不同层间，这使得超薄聚合碳氮化合物能够在较为温和的溶液中（pH≈1.3）达到48%的高产率。更为重要的是，剥离-重组装的过程可以使碳氮化合物随着其层间组分的变换达到性能转换的目的。

此外，经过剥离和重组装得到的碳氮化合物在降解异丙醇时表现出了超高的光催化和产氢性能，其表观量子效率在420nm光照条件下分别高达27%和46%。

Targeted exfoliation and reassembly of polymeric carbon nitride for efficient photocatalysis,Adv. Funct. Mater.,2019, 29, 1901024.

4. Adv. Funct. Mater.：超薄钴锰纳米片在电子供给效应下高效的光电化学水氧化性能

本文中作者制备了一种包含无定形Co(OH)_x层和超小Mn₃O₄纳米晶的超薄钴锰纳米片，并将其作为α-Fe₂O₃薄膜的高效助催化剂应用在光电化学（PEC）水氧化的研究中。相比纯α-Fe₂O₃薄膜，均匀分布的Co-Mn纳米片的存在使其光电流在1.23V时较可逆氢电极（RHE）提高了2.6倍之多，且其阴极电势相比初始电势移动约200mV。

此外，经修饰的光阳极表现出了极佳的抗光腐蚀性，并在超过10h后仍能保持出色的稳定性。纳米片中包含的Mn位点为Co位点提供了电子供给通道，促进了OH基团的活化，极大地提高了其光催化水氧化性能。这些发现为设计PEC中的高性能助催化剂提供了有益的指导，同时为混合金属化合物的可控制备指明了新的方向。

Ultrathin cobalt-manganese nanosheets: an efficient platform for enhanced photoelectrochemical water oxidation with electron-donating effect, Adv. Funct. Mater., 2019, 1904622.

5. Adv. Sci.：太阳光驱动下钴铁共掺杂WO_2.72光催化系统在碱溶液中的高效产氧产氢

对于高效分解水系统来说，产氧电极是其中极其重要的组成部分。先前的工作中人们主要关注的是3d过渡金属基电催化剂中电子结构调控对产氧反应（OER）的影响。然而，由于在碱性溶液中进行OER时的不稳定性，因此对调控原子序数大且具有较复杂电子结构的W基化合物鲜有报道。

本文中作者报道了具有多孔海胆状结构的钴铁共掺杂WO_2.72（Co&Fe-WO）光催化系统，其共掺杂诱导的电子结构调控使得原先在碱性环境中不稳定的WO_2.72更为稳定，并提高了材料反应的效率。其中，共掺杂降低了W化学价带的高度，确保了W基催化剂的持久性，并提高了W和O的吸电子性，使得Co和Fe在OER反应中具有较高的价态，丰富了作为反应活性位的表面羟基。

此外，Co&Fe-WO表现出了极低的过电势（226 mV, J = 10 mA cm^-2），较低的塔菲尔斜率（33.7 mV dec^-1）和良好的导电性。将Co&Fe-WO催化剂应用在光伏分解水系统中可以稳定产氢50h，其太阳能产氢效率高达16.9%。

这项研究中，W基催化剂电子结构的调控效果显著，这为将极具前景但稳定性差的催化剂应用在太阳能转化领域提供了有益的借鉴。

Co and Fe Codoped WO_2.72 as Alkaline-Solution-Available Oxygen Evolution Reaction Catalyst to Construct Photovoltaic Water Splitting System with Solar-To-Hydrogen Efficiency of 16.9%，Adv. Sci.,2019, 6, 1900465.

6. Angew. Chem. Int. Ed.：太阳光驱动下仅需1.1%光能储存的CuO_x/Al₂O₃及其增强的水-气转移反应

通过煤气化产氢为将煤转化为其他化学能源提供了途径，但是煤气化的关键过程和热催化水-气转移反应（WGS）在能源技术中的能量损失仍然较大。本文中作者利用太阳光驱动的WGS过程替代了传统的热催化过程，极大地降低了能源的损耗。

在光照条件下，CuO_x/Al₂O₃展现了出色的催化性能，相比贵金属基催化剂，其效率更高。更为重要的是，太阳光驱动的WGS不消耗电/热能，仅仅需要1.1%的光能储存。此外，作者指出，太阳能驱动的WGS反应主要是在光热催化和光催化的共同作用下实现的。

Solar-driven water-gas shift reaction over CuO_x/Al₂O₃with 1.1% of light-to-energy storage, Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 7708-7712.

7.Chem. Commun.：选择性包覆铜纳米颗粒的超薄碳笼及其负载SrTiO₃的可见光分解水产氢性能

金属诱导光催化（MIP）已经成为太阳能转化研究领域中高效利用可见光响应化合物的有效方法。金属铜储量丰富、价格低廉，具有出色的光吸收性能，因此吸引了研究者极大的关注。然而，铜基催化剂在水和氧存在时极不稳定，这导致了铜化合物的快速氧化和性能的降低。近来的电化学催化研究表明，碳层可以有效地保护过渡金属不被氧化。

本文中作者利用温和的化学气相沉积（CVD）法制备了厚度可调的碳笼，从而得到了极为稳定的Cu@C/STO(SrTiO₃)。得益于铜的自催化性，使得碳笼选择性包覆的目标得以实现。其中，具有厚度为1nm的碳笼且质量分数为3%的Cu@C/STO-10 ml表现出了高效且稳定的可见光光催化产氢能力。此外，Cu@C/STO在空气中热催化还原4-硝基苯酚(4-NP)和2-氨基苯酚（4-AP）时也具有出色的性能。

Copper nanoparticles selectively encapsulatedin an ultrathin carbon cage loaded on SrTiO₃asstable photocatalysts for visible-light H₂ evolutionvia water splitting, Chem. Commun.,2019,55, 12900.

8. Nanoscale：基于Li电化学调控法制备自模板构筑的一维NiMo纳米线及其产氢性能

NiMo基材料被认为是替代碱性电解质产氢反应中Pt电催化剂的最佳候选。然而，通过电化学方法构筑纳米结构，尤其是一维NiMo材料尤其困难。本文中作者利用Li电化学调控技术，首次在NiMoO₄纳米棒中嵌入锂离子得到了一维NiMo纳米线。在1M KOH中，NiMo催化剂表现出了较高的HER反应性能，其在电流密度为10mA cm^-2时具有较低的过电势、较小的塔菲斜率和电荷转移电阻。

此外，NiMo催化剂具有较高的法拉第效率，且在长期反应过程中没有催化性能的衰减。NiMo催化剂出色的性能主要得益于Ni和Mo间的协同作用和独特的纳米结构，这可以暴露更多的活性位点，从而促进了物质转移和氢气的释放。

Self-templated construction of 1D NiMonanowires via a Li electrochemical tuning method for the hydrogen evolution reaction, Nanoscale, 2019, 11, 19429.

9. Nat. Commun.：选择性光支持的单镍原子催化剂及其太阳光驱动的CO₂甲烷化反应

由于散射太阳光辐射下物体的温度远低于80℃，所以常规条件下太阳光驱动的CO₂甲烷化反应难以进行。本文中作者利用选择性光吸收体构筑了光热系统，从而在较弱的光辐射条件下（1 kWm^-2）可以产生高温（288℃），这高于传统光热催化剂系统温度达3倍之多。

此外，具有单镍原子的超薄无定型Y₂O₃（SA Ni/Y₂O₃）表现出了优异的CO₂甲烷化反应性能。通过选择性光吸收体的支持，SA Ni/Y₂O₃在太阳光辐射下达到了80%的CO₂转化效率和7.5 Lm^-2 h^-1的CH₄产率。这项研究证明该系统能够直接富集分散太阳能，从而具有将CO₂转化为有价值的化学品的巨大潜力。

Selective light absorber-assisted single nickel atom catalysts for ambient sunlight-driven CO₂ methanation, Nat. Commun.,2019, 10:2359.

作者简介

叶金花教授1983年毕业于浙江大学，1984年赴日本东京大学留学，1987年获理学硕士，1990年获理学博士学位。毕业后先后受聘于日本大阪大学和日本国立物质材料研究机构。从1993年起历任NIMS主任研究员、主干研究员、主席研究员。

2006年起任光催化材料研究中心主任，2011年起任环境再生材料研究中心主任。2008年起兼任北海道大学化学院教授。2005年入选教育部长江学者奖励计划讲座教授，2006年获得国家海外杰出青年基金，2010年入选中组部国家千人计划。2011策划及全力推进成立“天津大学—NIMS联合研究中心”，兼任联合研究中心主任。

近10多年来，叶金花教授带领20人左右的研究团队从事新型高效半导体光催化材料的开发以及在太阳能转换和环境净化方面应用的研究，先后承担了日本政府及产业界十几项重大研究项目，取得了多项国际领先的创新性成果。在Nature，Nature Materials，Phy. Rev. Lett.，Angew. Chem. Int. Ed.，J. Am. Chem. Soc.， Adv. Mater.，Adv. Funct. Mater.，ACS Nano等国际著名杂志上发表论文450余篇，迄今已获得同行约21000余次引用，单篇论文引用最高超过2100次，H因子75。

目前兼任日本光功能材料学会组织委员会成员，光化学转化及太阳能存储国际学会(IPS)，国际组织委员会成员，Science and Technology of Advanced Materials副主编，NPG Asia Materials编辑咨询顾问委员会成员，Progress in Natural Science: Materials International编委成员等。

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