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计算文献导读（十二）：Nat. Commun. | 难熔高熵合金中位错迁移率及化学短程有序效应的分子动力学模拟

来源：科学10分钟时间：2021-09-18 11:09:04 浏览：3106次

研究背景

难熔高熵合金(RHEAs)，主要是由难熔元素组成，并且总是以体心立方(bcc)固溶体的形式结晶。这些合金由于其优异的抗软化性和极高的熔点，被认为是高温应用中很有前途的候选材料。高熵合金(HEAs)的一个特征是，存在局部化学短程有序(SRO)的可能性，影响缺陷的运动，从而可能影响力学性能。然而迄今为止，还没有关于SRO对bcc RHEAs大尺度缺陷性能影响的详细研究，尤其是位错迁移率的影响。

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研究结果

近日，来自美国加州大学圣地亚哥分校的Shyue Ping Ong和加州大学伯克利分校的Mark Asta & Robert O. Ritchie等研究人员，基于高精度机器学习原子间势的宽泛分子动力学模拟，研究了体心立方MoNbTaW RHEA中螺位错和刃位错在宽温度范围内的移动机制。SRO的存在增强了边位错的迁移率，而螺位错运动中双扭形核的速率降低了，尽管这种影响在温度升高时会减弱。在不考虑SRO的情况下，在螺旋运动中观察到交叉滑移锁定机制，这为耐火高熵合金系统提供了额外的强化。

计算分析

在此，研究人员开发了一种基于矩张量势(MTP)形式的MoNbTaW RHEA方法，该方法在精度和计算成本之间具有良好的平衡，构建MTP的流程图如图1a所示。图1b, c显示了在训练集和测试集上DFT-和MTP-能量和力预测的比较。研究发现，用MTP得到的位错偶极子能分布与之前的DFT结果非常吻合。这些结果表明，MTP提供了位错核心能量随局部环境变化的精确模型，促进了其在当前位错迁移的MD研究中的应用。

图1 机器学习原子间相互作用势的开发与评估

为了研究SRO对位错迁移率的影响，研究人员开发了两个模拟单元，可以用于MD中的模拟，一个对应于随机固溶体(RSS)，另一个对应于800 K温度下SRO的平衡状态。为了平衡SRO状态，研究人员采用了MD/蒙特卡罗(MD/MC)混合方法。

在图2中，温度从300变化到2000 K，虚线表示在0至3.0 GPa的应用应力下，RSS样品中螺位错的速度与应力数据，而图2b实线表示相同条件下SRO试样中螺位错的对应结果。结果表明，在低温条件下，螺位错在较低的外加应力下不发生移动。

图2 SRO对螺位错速度的影响

图2c-h比较了不同温度下，有SRO和没有SRO时的螺位错速度。在300 K时(图2c)， SRO的影响非常明显；根据速度曲线上的位移，可以估计SRO的额外强度为~180 MPa。

对于温度范围从T = 800到2000 K, SRO在较高温度下的影响如图2e, f所示。随着温度的升高，SRO效应在这些图中有明显的衰减。当温度达到2000 K时，图2f中分别代表RSS和SRO样品中螺位错迁移率的虚线和实线基本重合。

对螺位错滑移过程中原子构型的分析表明，在中低温度和应力条件下，位错长度和时间尺度下位错运动的主导机制，与热激活的扭结对成核和迁移相对应，具有很强的温度依赖性。

图3 扭结成核机理及交叉滑移锁定的观察

在图3b中，RSS和SRO样品在1200 K时的速度都显示出两个速度非常低的数据点。图3c为在1.4 GPa切应力下RSS样品中螺位错的位移随时间的模拟结果，可看出位错最初是通过扭结对形核和迁移机制以恒定速度运动的；然而，在某一点上，由于锁定机制的形成，这种滑移被阻止，从而没有观察到进一步的滑移。

在另一个模拟中，如图3d所示，对于SRO样品，剪切应力较高(2.0 GPa)，研究人员可以在模拟过程中可观察到锁的形成和自解锁现象。

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拟合的速度模型如图4a所示，在此过程中，研究人员假设SRO的主要作用体现在对扭结对形成能的影响，而忽略了它对扭结形成后运动的影响。

图4 拟合螺位错迁移率模型及热熵对SRO强化效果的影响

利用RSS样本的拟合参数，保持模型中所有其他参数不变，仅对SRO样本拟合ΔH_DAPB。图4b显示了拟合模型和SRO系统的模拟结果。从目前的模型来看，ΔH_DAPB应与样本中SRO的程度呈正相关；ΔH_DAPB越大，SRO增强效果越好。该模型还表明，在高温(2000 K)下，SRO的强化效果明显低于室温(300 K)，这与MD结果一致。

研究人员还考虑了RSS和SRO样品中刃位错运动的下一次MD结果。图5a和b分别为温度为300~2000 K，应力范围为0~1.0 GPa时RSS样品和SRO样品迁移率数据的结果。通过比较螺位错和刃位错的行为可以发现，在相同的外加应力下，刃位错的速度明显高于螺位错的速度。

图5 SRO对刃位错速度的影响

通过对比图5a和图b中的速度数据，研究了SRO对刃位错运动的影响。在低应力和中应力状态下，SRO体系的位错速度与RSS体系的位错速度存在显著差异。然而，在图5b中，当SRO存在时，摩擦现象并不像RSS样品中那样有效。相反，刃位错并非静止不动，而是在低应力状态下以非常低的平均速度(<2 Å/ps)滑动。

与RSS样品相比，SRO样品的刃位错速度增强。然而，尽管局部滑移面变得随机性，在SRO和RSS样品中，刃位错的速度仍然存在显著差异，因此，研究人员推测，即使滑移面上的有序被位错运动破坏，相邻平面上的SRO也会影响刃位错。

图6a, b为表示样品中SRO状态的示意图，对于有SRO的系统，当刃位错多次穿过周期边界时，其滑移面上的有序已经被破坏，但邻近区域的原子的溶质构型仍然显示出SRO，如图6a所示。