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天大巩金龙JACS：调控*CHxO吸附促进电还原CO2制甲烷

来源：时间：2023-04-06 16:49:25 浏览：1156次

第一作者：Jing Zhao、Peng Zhang和Tenghui Yuan

通讯作者：巩金龙教授

通讯单位：天津大学

DOI：https://doi.org/10.1021/jacs.2c12006

研究背景

铜（Cu）可有效催化电化学CO₂还原反应（CO₂RR），制备更有价值的燃料和化学品，其中甲烷（CH₄）作为一种高质量能量密度的产物而备受关注。然而，*CO和*CHxO在Cu上的吸附能之间的线性比例关系限制了对CH₄的选择性。基于此，天津大学巩金龙教授课题组提出了一种可控电沉积方法，将Cu与亲氧金属（M）合金化，以引导反应路径向CH₄方向发展。该工作为Cu基电催化剂的设计提供了新的途径。

文章要点

1、本文描述了一种可控电沉积方法，将Cu与金属（M）合金化制备M_mCu_100-m双金属催化剂，以引导反应路径向CH₄方向发展。

2、优化后的La₅Cu₉₅电催化剂在局部电流密度为193.5 mA cm^-2时，CH₄法拉第效率（FE）为64.5%。

3、Operando ATRSEIRAS光谱和DFT计算表明，亲氧La的引入可以通过加强M-O键来降低*CO加氢成*CHxO的能垒，同时也会促进*CH₃O中C-O键的断裂，形成CH₄。

图文展示

图1.理论计算和Cu基催化剂性能

图2.Cu基催化剂的成分表征

图3.Cu基催化剂的催化性能

图4.Operando ATR-SEIRAS光谱和DFT计算

图5.Cu基电池的性能

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