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    乔世璋团队最新Angew.:首次报道!构建优异性能的K-S电池
    来源: 时间:2023-04-14 14:02:18 浏览:1060次

    第一作者:Chao Ye、Jieqiong Shan

    通讯作者:乔世璋教授

    通讯单位:阿德莱德大学

    DOI: 10.1002/anie.202301681


    研究背景

    在可充电金属-硫电池(M-S)中,硫电极可以与金属阳极结合,显示出良好的储能潜力,但M-S电池中的硫还原反应(SRR)和硫氧化反应(SOR)涉及各种固态单质硫、金属二硫化物和金属硫化物之间的转换。这些固态硫化物转换的高动力学瓶颈,导致在低倍率下也有很大的过电位和转换不完全,使放电容量低和容量衰减快。此外,缓慢的固态硫化物转化会加剧可溶性多硫化物的扩散,造成严重的“穿梭效应”。由于不同含硫物种的复杂性,在M-S电池中固态硫化物转化机理的阐明和反应途径的认识仍有待完成,这阻碍了高效催化硫宿主材料的合理设计。基于此,澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授等人以钾-硫电池为模型体系,首次降低了过渡金属单原子S宿主在亚稳态S32-中间体介导下的固态硫化物转化的过电位。


    文章要点

    1、作者采用杂金属掺杂沸石咪唑骨架热解的合成策略,制备了一系列过渡金属单原子装饰氮掺杂碳(TM-N4,TM=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)的硫宿主,并探索了一系列TM-N4单原子硫主机上固态K2S3-K2S转化的催化作用,以揭示反应机理,并展示了获得优异K-S电池性能的途径。

    2、所设计的Cu-N4硫宿主具有促进S32-的亚稳定中间体和加速固态K2S3-K2S转化动力学。结果表明,S/Cu-N4硫电极在比电流密度分别为335和1675 mA g-1时,初始放电容量分别为1595和1226 mAh g-1,CE值也较高。

    3、通过光谱分析和DFT计算,建立了不同S/TM-N4电极的结构-性能关系。结果表明,硫氧化还原过程中TM-S键的强度与TM-S键的d轨道填充密切相关,从而显著影响固相转换反应的过电位。


    图文展示


    图1.过渡金属单原子材料和NC上的固态硫化物转化示意图


    图2. K-S电池中的K2S3-K2S的固相转化法

    图3. 固相转化法中的亚稳定态S32-中间体

    图4. S/TM-N4电极的电化学性能

    图5.S/TM-Na电极的电子结构-性质关系

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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