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乔世璋团队最新Angew.：首次报道！构建优异性能的K-S电池

来源：时间：2023-04-14 14:02:18 浏览：1136次

第一作者：Chao Ye、Jieqiong Shan

通讯作者：乔世璋教授

通讯单位：阿德莱德大学

DOI: 10.1002/anie.202301681

研究背景

在可充电金属-硫电池（M-S）中，硫电极可以与金属阳极结合，显示出良好的储能潜力，但M-S电池中的硫还原反应（SRR）和硫氧化反应（SOR）涉及各种固态单质硫、金属二硫化物和金属硫化物之间的转换。这些固态硫化物转换的高动力学瓶颈，导致在低倍率下也有很大的过电位和转换不完全，使放电容量低和容量衰减快。此外，缓慢的固态硫化物转化会加剧可溶性多硫化物的扩散，造成严重的“穿梭效应”。由于不同含硫物种的复杂性，在M-S电池中固态硫化物转化机理的阐明和反应途径的认识仍有待完成，这阻碍了高效催化硫宿主材料的合理设计。基于此，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授等人以钾-硫电池为模型体系，首次降低了过渡金属单原子S宿主在亚稳态S₃²^-中间体介导下的固态硫化物转化的过电位。

文章要点

1、作者采用杂金属掺杂沸石咪唑骨架热解的合成策略，制备了一系列过渡金属单原子装饰氮掺杂碳（TM-N₄，TM=Mn、Fe、Co、Ni、Cu）的硫宿主，并探索了一系列TM-N₄单原子硫主机上固态K₂S₃-K₂S转化的催化作用，以揭示反应机理，并展示了获得优异K-S电池性能的途径。

2、所设计的Cu-N₄硫宿主具有促进S₃²^-的亚稳定中间体和加速固态K₂S₃-K₂S转化动力学。结果表明，S/Cu-N₄硫电极在比电流密度分别为335和1675 mA g^-1时，初始放电容量分别为1595和1226 mAh g^-1，CE值也较高。

3、通过光谱分析和DFT计算，建立了不同S/TM-N₄电极的结构-性能关系。结果表明，硫氧化还原过程中TM-S键的强度与TM-S键的d轨道填充密切相关，从而显著影响固相转换反应的过电位。

图文展示

图1.过渡金属单原子材料和NC上的固态硫化物转化示意图

图2. K-S电池中的K₂S₃-K₂S的固相转化法

图3. 固相转化法中的亚稳定态S₃²^-中间体

图4. S/TM-N₄电极的电化学性能

图5.S/TM-Na电极的电子结构-性质关系

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