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李亚栋&刘锦程&李治JACS：纳米颗粒单原子化高效催化CO氧化

来源：时间：2023-04-21 14:56:26 浏览：1009次

第一作者：Ninghua Fu、Xiao Liang和Xiaolu Wang

通讯作者：李治教授、刘锦程研究员和李亚栋院士

通讯单位：北京师范大学、南开大学和清华大学

DOI: 10.1021/jacs.2c11739

研究背景

将金属纳米颗粒缩小为单原子（纳米颗粒单原子化）一直是科学家们积极追求的目标，其目的是最大限度地利用贵金属基催化剂的金属，并使团聚金属催化剂的活性再生。然而，精确控制单原子化以优化催化性能仍然是一个巨大的挑战。基于此，清华大学李亚栋院士、南开大学刘锦程研究员和北京师范大学李治教授等人报道了一种激光烧蚀策略，以实现在二氧化铈（CeO₂）上精确调控Pt纳米颗粒（Pt_NP）到Pt单原子（Pt₁）的转化。该工作为设计具有不同单原子/纳米颗粒比例的催化剂提供了可靠的金属纳米颗粒再分散策略，并为理解纳米单原子催化剂的协同效应提供了有价值的见解。

文章要点

1、由于输入激光能量具有良好的可调性，通过设置不同的激光功率和照射次数，可精确控制CeO₂上Pt₁与总Pt的比例从0到100%。其中Pt₁含量约19%、Pt_NP含量约81%的Pt₁Pt_NP/CeO₂催化剂的CO氧化活性明显高于Pt₁/CeO₂、Pt_NP/CeO₂和其他Pt₁Pt_NP/CeO₂催化剂。

2、密度泛函理论（DFT）计算表明，Pt_NP是CO氧化的主要活性中心，而Pt₁改变了CeO₂上晶格氧的化学势，降低了晶格氧氧化CO所需的能垒，从而提高了整体性能。

图文展示

图1.Pt_NP/CeO₂激光烧蚀转化为Pt₁Pt_NP/CeO₂

图2.Pt/CeO₂催化剂的球差和EXAFS图谱

图3.Pt₁和Pt₁₀在CeO₂(110)上的稳定性和结构

图4. CO催化氧化活性和DFT计算

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