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黄远标&曹荣JACS：一种新型光催化策略！

来源：时间：2023-04-21 15:02:10 浏览：1071次

第一作者：Rui Xu和Duan-Hui Si

通讯作者：黄远标研究员和曹荣研究员

通讯单位：中科院福建物质结构研究所

DOI: 10.1021/jacs.3c02370.

研究背景

将CO2经过光催化转化为C2+产物（如乙烯）是实现碳中和目标的一个有前景的途径，但由于CO2的高激活势垒和许多可能的多电子转移产物的类似还原潜力，这仍是一个巨大的挑战。铜（Cu）基催化剂常被用作CO2转化为乙烯（C2H4）的光催化剂，但它们的活性和选择性都很低，因此设计对C2+产物具有高活性和选择性的高效光催化剂的新策略是有必要的。基于此，中国科学院福建物质结构研究所黄远标研究员和曹荣研究员等人报道了利用串联电催化和热催化路线成功将CO2转化为有用产品的研究启发，通过在铼-（I）联吡啶fac-[ReI(bpy)(CO)3Cl]（Re-bpy）和铜卟啉三嗪框架[PTF(Cu)]中构建协同双位点来增强CO2转化为乙烯。

文章要点

1、作者开发了一种串联光催化策略，通过fac-[ReI(bpy)(CO)3Cl]与多孔铜-卟啉三嗪框架的协同作用来增强CO2转化为C2H4。在可见光照射52 h后，Re-bpy/PTF(Cu)催化剂生成了38.1 μmol C2H4，生成速率为73.2 μmol g−1 h−1，超过了已报道的所有光催化剂的生成速率。

2、DFT计算表明，PTF(Cu)-*CO与Re-bpy-*CO耦合形成关键中间体Re-bpy-*CO-*CO-PTF(Cu)对C2H4的生产至关重要。

图文展示

图1.双位点协同催化系统将CO2串联光还原为乙烯

图2.催化性能

图3. XANES和EXAFS光谱表征

图4.理论计算

图5.机理研究

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