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唐永炳&郑勇平Nat. Sustain.：HESA催化剂助力ORR和OER！

来源：时间：2023-04-26 14:13:01 浏览：1445次

第一作者：Xin Lei和Qingyun Tang

通讯作者：唐永炳研究员和郑勇平研究员

通讯单位：中科院深圳先进技术研究院

DOI: https://doi.org/10.1038/s41893-023-01101-z

研究背景

氧电催化，包含电催化氧还原和分子氧的析出，是一系列能源和环境技术的最核心、最重要的反应之一。虽然目前性能最好的电催化剂仍以贵金属为主，但碳基系统由于其内在的可持续性和实用性，提供了一个有效的替代方案。基于此，中科院深圳先进技术研究院唐永炳研究员和郑勇平研究员我等人报道了一种由理论计算指导的设计策略，将碳电催化剂的活性边界推向了前所未有的水平。其基本原理是，引入高熵杂原子可以有效地降低石墨碳的局部对称性，从而破坏π-电子网络的稳定，避免氧还原反应（ORR）和缓析氧反应（OER）中间组分的结合能过强或过弱。

文章要点

1、作者合成了一种高熵单原子（HESA）催化剂，它包含五种金属（Fe、Mn、Co、Ni和Cu）和两种氮源，在碱性环境中表现出超高的ORR和OER活性，分别超过了最先进的混合贵金属催化剂和碳基催化剂。

2、作为ORR催化剂时，HESA半波电位（E1/2）为0.87 V，在电流密度为10 mA cm−2时，其过电位（η10）为270 mV。

3、密度泛函理论（DFT）计算结合光谱表征表明，对比单原子催化剂，HESA具有较低的芳构性和更局域化的电子结构，从而提高了其性能。作者提出了一种设计HESA催化剂的电子结构以提高电催化性能的策略，并为对称性在催化剂设计中的作用提供了新的见解。

图文展示

图1.对称性与电催化性能的关系

图2. HESA的DFT计算结果

图3.结构表征

图4. XANES光谱分析

图5. 电化学测定ORR/OER性能

图6. HESA上ORR/OER过程的原位ATR-FTIR光谱表征

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