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山西煤炭化学所王建国&秦张峰&王森，最新Nature子刊！

来源：时间：2023-05-16 15:51:13 浏览：1143次

第一作者：Han Wang和Sheng Fan

通讯作者：王建国研究员、秦张峰研究员和王森副研究员

通讯单位：中科院山西煤炭化学研究所

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-38336-5

研究背景

将二氧化碳（CO₂）直接转化为具有高选择性的单一特定烃类极具有吸引力，但非常具有挑战性。基于此，中科院山西煤炭化学研究所王建国研究员、秦张峰研究员和王森副研究员等人报道了一种由InZrO_x氧化物和H-Beta分子筛组成的双功能复合催化剂（InZrO_x-Beta），并将其用于CO₂加氢反应。

文章要点

1、测试发现，在315 ℃、3.0 MPa、1200 mL g⁻¹ h⁻¹空速（H₂/CO₂=3）条件下，所有烃类（无CO）中对丁烷的选择性为53.4%，CO₂的转化率为20.4%，对CH₄的选择性仅为2%左右。

2、结合各种表征方法和密度泛函理论（DFT）计算发现，H-Beta的三维（3D）12环通道有助于形成含有异丙基侧链的甲苯和甲基萘，有利于甲醇相关中间体通过烷基侧链消除和随后的甲基化和氢化转化为丁烷。

3、作者还开发了一种表面SiO₂保护策略，该策略可以有效地抑制InZrO_x氧化物的相分离和In物质向H-Beta分子筛的迁移，从而大大提高InZrO_x-Beta在CO₂加氢中的催化稳定性。该研究为设计稳定的In基催化剂用于CO₂加氢生成特定的烃类产物铺平了道路。

图文展示

图1.各种InZrO_x氧化物的结构

图2. InZrO_x的表面电子态和还原行为

图3.各种复合催化剂在CO₂加氢中的性能

图4.优化CO2加氢反应的条件

图5.原位DRIFT光谱

图6.甲醇转化的探究实验

图7. DFT计算

图8. SiO₂改性InZrO_x-Beta催化剂的催化稳定性

图9. SiO₂改性InZrO_x-Beta的结构和电子态

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