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创新设计！麦立强团队最新Angew：电催化CO2还原，甲酸盐FE达95%！

来源：时间：2023-05-19 16:09:55 浏览：1017次

第一作者：Lei Lv、Ruihu Lu和Jiexin Zhu

通讯作者：麦立强教授

通讯单位：武汉理工大学

DOI:10.1002/anie.202303117

研究背景

铋（Bi）基材料是电催化CO₂还原反应（ECO₂RR）中很有前景的催化剂，但水溶液中的析氢反应（HER）导致其选择性低。在ECO₂RR过程中，Bi基催化剂会发生重构，Bi的价态会降低，导致难以识别催化剂的活性位点。其中，Bi基预催化剂的配位环境对重构Bi的形貌有着显著影响，大多数重构的催化剂中均存在着空位缺陷和台阶缺陷等。基于此，武汉理工大学麦立强教授等人报道了通过电化学重构开发了一种Bi的边缘缺陷调制策略，通过将Bi的边缘缺陷与硫协调，来提高ECO₂RR的选择性并抑制HER，所制备的催化剂（BBS）具有优异的产物选择性。

文章要点

要点一：作者开发了一种铋的边缘缺陷调制策略，通过将Bi的边缘缺陷与S协同，制备的催化剂在碱性电解质下，HCOO^-法拉第效率（FE）高达95%，HCOO^-局部电流密度约为250 mA cm^-2。

要点二：密度泛函理论（DFT）计算表明，S倾向于与Bi边缘缺陷结合，减少配位不饱和Bi位点（*H吸附位点），调节邻近Bi位点的电荷状态，从而提高*OCHO吸附。

图文展示

图1. BBS和Bi的性能

图2. BBS催化剂的表征

图3. BBS的光谱表征

图4.理论计算

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