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Nature Chemistry大放光彩，近期成果一览

来源：时间：2023-05-24 13:51:18 浏览：1230次

Nature Chemistry作为国际顶级化学杂志，其一直都是一众科研人员追捧的对象，其创刊于2009年，是一本月刊，一直致力于发表高质量的论文，刊载所有化学领域中最重要和最前沿的研究。除了涉及传统的分析化学、无机化学、有机化学和物理化学等核心学科外，该杂志还涵盖了包括但不限于生物无机化学和生物有机化学、催化、计算和理论化学、环境化学、绿色化学、药物化学、有机金属化学、聚合物化学、超分子化学和表面化学等广泛的化学研究。

目前，该期刊已经被包括SCIE在内的众多数据库收录，自2015年以来，影响因子一直稳居20+，五年平均影响因子更是高达25.943，其细分领域为中科院1区，JCR一区，TOP期刊。

今天小秘给大家整理了近期Nature Chemistry具有代表性的研究型论文，以供大家一起探讨，希望能够给相关领域的科研工作者们带来一丝启发。

1.北大郭雪峰：首次实现了对立体化学反应中单分子手性的原位实时检测

立体化学在有机合成、生物催化和物理过程中扮演着重要角色。分子的手性是它们构型的一部分，而手性在各种化学、物理和生命过程中都扮演着关键角色。虽然在单分子系统中进行原位手性鉴定和不对称合成是一项艰巨的任务，但分子的手性特征对于阐明分子的手性所引起的不同特性至关重要。因此，单分子检测的手性测量仍然面临巨大的挑战。

最近，北京大学的郭雪峰教授与内盖夫本古里安大学的Yonatan Dubi教授以及加利福尼亚大学洛杉矶分校的Kendall N. Houk教授合作，报告了一种新方法，可以直接监测手性的变化，并在单分子中进行质子转移和酮-烯醇同构。他们利用手性诱导的自旋选择效应，通过单分子结的连续电流测量，揭示了反应过程中的手性变化。这种高灵敏度的手性鉴定为研究对称性破坏反应提供了一个有前途的工具，并揭示了手性诱导的自旋选择效应本身的起源。

DOI：10.1038/s41557-023-01212-2

2.利用活性聚合策略精确合成天然多糖

多糖是地球上最常见的生物聚合物之一，可以在生物学、可再生能源和可持续材料等领域得到广泛应用。但是，多糖的复杂结构使得精确合成多糖变得非常困难，这也阻碍了对多糖结构和功能关系的研究。因此，如何控制多糖的组成、序列、长度和糖苷键的连接类型，一直是糖科学领域的难点和研究重点。

该研究利用采用糖基供体引发剂和路易斯酸催化剂的协同作用，成功地利用1,6-脱水糖这种生物质衍生单体进行活性阳离子聚合，开创了一种新的方法来精确合成多种天然多糖，包括α-D-1,6-葡聚糖、α-D-1,6-甘露聚糖和一种罕见的α-L-1,6-葡聚糖。同时，所获得的聚糖材料还展现出优异的化学可回收性和可调控的热和机械性能。这一多糖合成新策略将对材料科学和生物工程领域的应用产生重大影响。

DOI：10.1038/s41557-023-01193-2

3.双环[1.1.1]戊烷和双环[2.1.1]己烷中三级C-H键的催化无导向硼化

近年来，一些研究人员在铱催化的硼化反应方面取得了一些进展，这使得我们可以更容易地制备烷基硼酸酯。通常情况下，这种反应只能在一级C-H键上进行，但是最近的研究表明，它也可以在二级C-H键上进行。然而，到目前为止，还没有报道过在三级C-H键上进行这种反应的方法。这自从Lovering提出“escape from flatland”概念后，合成界对富含sp3片段的候选药物越来越感兴趣，因为它们可以赋予候选药物更大的刚性、更高溶解度和更高的谢稳定性。因此，迫切需要发展一种高效的方法来实现官能团化BCPs/BCHs的合成。

美国加利福尼亚大学伯克利分校（UC Berkeley）的John F. Hartwig、西班牙杨森研发中心的Antonio Misale以及乌兰基辅大学的Dmitriy M. Volochnyuk等研究者合作，报道了一种通用的铱催化C-H键硼化反应，可以高效地实现BCPs、BCHs和XBCHs的桥头三级C-H键硼化，从而选择性地构建了一系列桥头硼酸酯产物。这种反应不仅适用范围广，而且产物的官能团耐受性好。此外，硼酸酯产物还可以通过多种反应进一步转化为1,3-二取代双环结构单元。毫无疑问，这项工作为大位阻和未活化烷基C-H键官能团化研究提供了新策略。

DOI: 10.1038/s41557-023-01159-4

4.基于苯并咪唑啉的催化剂体系：可见光CO2还原反应的突破

全球气温上升是一个严重的问题，我们急需找到一种方法来减缓这种趋势。其中一个解决方案是将二氧化碳还原为特定的化合物，然后将其用作能源和碳基材料。但是，为了使这个过程在全球范围内运行，我们需要一种催化剂系统，它必须使用可再生能源，基于丰富的可用元素构建，并且不需要高能反应物。虽然光是一种有吸引力的可再生能源，但大多数现有的CO2还原反应方法仍然使用高耗电力，并且许多催化剂是基于稀有重金属。

日本神户大学的研究人员提出了一种不含过渡金属的催化剂体系，基于苯并咪唑啉的有机氢化物催化剂，并用于咔唑光敏剂和可见光再生的CO2还原反应。这种催化剂系统可产超过8,000甲酸盐，并且不会产生其他还原产物（如H2和CO）。