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    韩布兴院士&孙晓甫JACS:Gd1/CuOx高效催化CO2为C2+产物
    来源: 时间:2023-05-24 14:41:41 浏览:1085次

    第一作者:冯佳奇

    通讯作者:韩布兴院士、孙晓甫研究员

    通讯单位:中国科学院化学研究所

    DOI: 10.1021/jacs.3c02428




    研究背景

    铜(Cu)是CO2还原反应(CO2RR)制取多碳(C2+)产物的一种很有前途的电催化剂。然而,在CO2RR过程中,一价铜(Cu+)组分在负电位下并不稳定,严重阻碍了其大规模应用。引入金属掺杂剂(Ag、Pd、Au等)可以调控和增强Cu+组分的稳定性,其中原子级位点通常由晶格氧原子锚定,其可以在负电位下保持稳定,从而显著提高Cu+组分的稳定性。基于此,中科院化学所韩布兴院士和孙晓甫研究员等人首先计算了CO2RR与析氢反应(HER)的热力学极限势之差,以及掺杂不同金属的Cu2O上的*CO结合能,在理论研究的基础上,设计了Gd1/CuOx催化剂。




    文章要点

    要点一:作者成功制备了具有拉伸应变的Gd1/CuOx催化剂,并验证了其作为CO2转化为C2+产物的高效催化剂,当局部电流密度为444.3 mA cm-2时,C2+法拉第效率(FE)达到81.4%,且稳定性好。

    要点二:原位光谱分析和密度泛函理论(DFt)计算表明,Gd原子掺杂和拉伸应变增强了关键中间体O*CCO的稳定性,降低了C-C偶联反应的能垒,显著提高了C2+产物的产率。

    要点三:研究表明,镧系金属通过其独特的电子结构和较大的离子半径,可有效地提高Cu基催化剂的CO2RR性能。




    图文展示

    图1.各种X1/Cu2O(X=Ag、Pd、Ni、Zn、Sn、Ce、Sm和Gd)的DFT计算

    图2. Gd1/CuOx的结构、形貌和组分表征

    图3.不同Gd含量的Gd1/CuOx和CuOx在不同电位下的性能

    图4. Gd1/CuOx在不同电位下的表征

    图5. DFT计算


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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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