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韩布兴院士&孙晓甫JACS：Gd1/CuOx高效催化CO2为C2+产物

来源：时间：2023-05-24 14:41:41 浏览：502次

第一作者：冯佳奇

通讯作者：韩布兴院士、孙晓甫研究员

通讯单位：中国科学院化学研究所

DOI: 10.1021/jacs.3c02428

研究背景

铜（Cu）是CO₂还原反应（CO₂RR）制取多碳（C₂₊）产物的一种很有前途的电催化剂。然而，在CO₂RR过程中，一价铜（Cu⁺）组分在负电位下并不稳定，严重阻碍了其大规模应用。引入金属掺杂剂（Ag、Pd、Au等）可以调控和增强Cu⁺组分的稳定性，其中原子级位点通常由晶格氧原子锚定，其可以在负电位下保持稳定，从而显著提高Cu⁺组分的稳定性。基于此，中科院化学所韩布兴院士和孙晓甫研究员等人首先计算了CO₂RR与析氢反应（HER）的热力学极限势之差，以及掺杂不同金属的Cu₂O上的*CO结合能，在理论研究的基础上，设计了Gd₁/CuO_x催化剂。

文章要点

要点一：作者成功制备了具有拉伸应变的Gd₁/CuO_x催化剂，并验证了其作为CO₂转化为C₂₊产物的高效催化剂，当局部电流密度为444.3 mA cm^-2时，C₂₊法拉第效率（FE）达到81.4%，且稳定性好。

要点二：原位光谱分析和密度泛函理论（DFt）计算表明，Gd原子掺杂和拉伸应变增强了关键中间体O*CCO的稳定性，降低了C-C偶联反应的能垒，显著提高了C₂₊产物的产率。

要点三：研究表明，镧系金属通过其独特的电子结构和较大的离子半径，可有效地提高Cu基催化剂的CO₂RR性能。

图文展示

图1.各种X₁/Cu₂O（X=Ag、Pd、Ni、Zn、Sn、Ce、Sm和Gd）的DFT计算

图2. Gd₁/CuO_x的结构、形貌和组分表征

图3.不同Gd含量的Gd₁/CuO_x和CuO_x在不同电位下的性能

图4. Gd₁/CuO_x在不同电位下的表征

图5. DFT计算

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