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    韩布兴院士&孙晓甫JACS：Gd1/CuOx高效催化CO2为C2+产物
    来源： 时间：2023-05-24 14:41:41 浏览：1118次

    第一作者：冯佳奇

    通讯作者：韩布兴院士、孙晓甫研究员

    通讯单位：中国科学院化学研究所

    DOI: 10.1021/jacs.3c02428




    研究背景

    铜（Cu）是CO2还原反应（CO2RR）制取多碳（C2+）产物的一种很有前途的电催化剂。然而，在CO2RR过程中，一价铜（Cu+）组分在负电位下并不稳定，严重阻碍了其大规模应用。引入金属掺杂剂（Ag、Pd、Au等）可以调控和增强Cu+组分的稳定性，其中原子级位点通常由晶格氧原子锚定，其可以在负电位下保持稳定，从而显著提高Cu+组分的稳定性。基于此，中科院化学所韩布兴院士和孙晓甫研究员等人首先计算了CO2RR与析氢反应（HER）的热力学极限势之差，以及掺杂不同金属的Cu2O上的*CO结合能，在理论研究的基础上，设计了Gd1/CuOx催化剂。




    文章要点

    要点一：作者成功制备了具有拉伸应变的Gd1/CuOx催化剂，并验证了其作为CO2转化为C2+产物的高效催化剂，当局部电流密度为444.3 mA cm-2时，C2+法拉第效率（FE）达到81.4%，且稳定性好。

    要点二：原位光谱分析和密度泛函理论（DFt）计算表明，Gd原子掺杂和拉伸应变增强了关键中间体O*CCO的稳定性，降低了C-C偶联反应的能垒，显著提高了C2+产物的产率。

    要点三：研究表明，镧系金属通过其独特的电子结构和较大的离子半径，可有效地提高Cu基催化剂的CO2RR性能。




    图文展示

    图1.各种X1/Cu2O（X=Ag、Pd、Ni、Zn、Sn、Ce、Sm和Gd）的DFT计算

    图2. Gd1/CuOx的结构、形貌和组分表征

    图3.不同Gd含量的Gd1/CuOx和CuOx在不同电位下的性能

    图4. Gd1/CuOx在不同电位下的表征

    图5. DFT计算


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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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