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张锦院士&童廉明&和李述周JACS：低电位电催化氮还原!

来源：时间：2023-05-31 15:50:20 浏览：1273次

第一作者：Xueting Feng、Jiyuan Liu

通讯作者：张锦院士、童廉明研究员和李述周教授

通讯单位：北京大学和新加坡南洋理工大学

DOI: 10.1021/jacs.3c01319

研究背景

在电催化氮还原反应（NRR）中实现N₂分子的高效加氢是在低电位下实现高活性的关键，理论上它比其他步骤需要更高的平衡电位。与金属氢化物配合物的N₂还原类似，通过化学加氢实现这一步骤可削弱初始加氢过程的潜在依赖性，但其在电催化NRR中很少报道，且催化机制尚不明确，缺乏实验证据。基于此，北京大学张锦院士、童廉明研究员以及新加坡南洋理工大学李述周教授等人报道了一种具有氢自由基转移机制的高效电催化剂（Ru单原子锚定在GDY/石墨烯（G）三明治结构上，即Ru SAs/GDY/G），其中石墨炔（GDY）产生氢自由基（H•）可有效激活N₂生成NNH自由基（*NNH），构建双活性位点抑制竞争性析氢反应（HER），其中氢优先吸附GDY，Ru SAs作为*NNH的吸附位点，促进合成NH₃。

文章要点

要点一：研究结果表明，Ru SAs/GDY/G是一种高效的NRR电催化剂，当电压为-0.1 V时，NH₃产率高达56.8 ug h^-1 mg_cat^-¹，法拉第效率（FE）为37.6%。

要点二：实验结果和密度泛函理论（DFT）计算表明，Ru SAs在NRR的加氢过程中起活性位点的作用。GDY不仅能抑制Ru SAs上的H*覆盖，还能产生H*加速加氢过程的动力学。

要点三：该工作阐明了一种新的氢转移机制，可以极大降低NRR的电位，并保持其高活性和选择性，为电催化剂设计提供了有力的指导。

图文展示

图1. Ru SAs/GDY/G上N₂电还原为NH₃的示意图

图2. GDY/G和Ru SAs/GDY/G的TEM及XRD图

图3. Ru SAs/GDY/G的结构分析

图4.在环境条件下将N₂电还原为NH₃的性能

图5. Ru SAs/GDY/G的催化机理

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