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    清华大学王定胜团队,最新Angew.!
    来源: 时间:2023-06-13 16:48:29 浏览:899次

    第一作者: Ali Han、Wenming Sun、Xin Wan和Dandan Cai

    通讯作者:王定胜副教授

    通讯单位:清华大学

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202303185




    研究背景

    具有单原子Fe-N4构型的Fe-N-C催化剂表现出优异的氧还原反应(ORR)活性,但是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的固有活性有限,耐久性不理想,严重制约了其实际应用。基于此,清华大学王定胜副教授(通讯作者)等人报道了一种“预约束”策略,将[Co4(mbm)4Cl4(CH4OH)4](bm=1H-苯并[d]米唑-2-甲基醇酸酯和mbm=1-Mebm)分子簇(MCs)和Fe(acac)3分别作为Co4和Fe1金属前体,实现了钴金属原子簇(Co4 ACs)修饰的Fe-N4 SACs共嵌在N掺杂碳基体(Co4/Fe1@NC)上。mbm的螯合有机配体与Co4金属中心表现出很强的螯合作用,可有效地防止Co随机分散体的形成和后续热解过程中Co4 ACs聚集成大纳米颗粒。




    文章要点

    1、所制备的Co4/Fe1@NC催化剂在0.5 M H2SO4中表现出0.835 V的半波电位(E1/2),比Fe1@NC(0.785 V)、商用Pt/C(0.814 V)和许多其他PGM-free催化剂更高。通过密度泛函理论(DFT)计算发现,在Fe-N4位点周围构建相邻Co4 ACs结构的优点,由于Fe-N4位点的d轨道电子结构的调制,极大降低了ORR的热力学势垒。

    2、Co4/Fe1@NC催化剂具有优异的H2-O2燃料电池性能,峰值功率密度为840 mW/cm2,在PEMFCs中具有非常广阔的应用前景。实验和理论结果都证明,Fe4 ACs的引入也能提高Fe-N4的ORR活性,促进ORR动力学过程,但Fe4/Fe1@NC体系的ORR性能不如Co4/Fe1@NC体系。




    图文展示

    图1. Co4/Fe1@NC的合成示意图

    图2. Co4/Fe1@NC的形貌和成分表征

     

    图3. Co4/Fe1@NC的结构表征

    图4. Co4/Fe1@NC的半电池和H2-O2 PEMFCs性能

     

    图5.机理研究

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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