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    最新！复旦、南洋理工联合Chem！
    来源： 时间：2023-10-10 13:36:27 浏览：732次

    第一作者：Siwen Zhao

    通讯作者：张黎明教授、李述周教授

    通讯单位：复旦大学、南洋理工大学

    DOI: 10.1016/j.chempr.2023.08.001



    研究背景



    一氧化氮（NO）电化学还原成氨（NH3）是一种较好的固氮方式，但目前对该固氮机制了解甚少，且对NH3的选择性较差，这些都严重阻碍该方法进行实际应用。基于此，复旦大学张黎明教授和南洋理工大学李述周教授等人报道了一种镍（Ni）催化剂，不仅呈现独特的NH3选择性，且催化时间可长达50 h。该工作为设计NO电化学还原的催化剂构筑提供了指导。



    文章要点



    1、作者在大量过渡金属催化剂上进行NO电化学还原反应，观察到氮吸附自由能与NH3的产量呈火山型相关性，其中Ni对NH3的选择性高达94%，产率可达9.48 μmol cm-2 h-1。

    2、作者设计并制备了5种不同表面取向的大面积单晶Ni薄片，并观察到高晶面指数的Ni薄片对NH3的选择性更高；其中Ni(210)可实现对NH3产生100%的选择，产率达12.02 μmol cm-2 h-1。

    3、通过密度泛函理论（DFT）计算证实，高晶面指数的Ni催化剂有助于减少加氢步骤中关键中间体的空心到桥转换所需的能量，从而具有更高的NH3生产能力。电化学测试表明，制备的Ni纳米粒子对NH3的选择性超过85%，NH3的生产速率为544 μmol cm-2 h-1，运行时间可长达50 h。



    图文展示



    图1. NO电化学还原生成NH3的示意图

    图2.不同过渡金属上NO显著转化为NH3 

    图3. Ni单晶上的电化学NO还原反应

    图4.在Ni上NO转化NH3的机理

    图5.Ni纳米颗粒上的电化学NO还原反应

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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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