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    高敦峰团队Angew.：金属-有机界面助力CO电解制醋酸！
    来源： 时间：2023-11-06 09:55:23 浏览：773次

    第一作者：Youwen Rong、Tianfu Liu
    通讯作者：高敦峰研究员
    通讯单位：中国科学院大连化学物理研究所
    DOI: 10.1002/ange.202309893

    研究背景



    通过电化学方法将CO2转化为有价值的化学品和燃料，但由于复杂的反应途径和共享的速率决定步骤，将CO2/CO电解的选择性导向特定的多碳产物是非常具有挑战性的。中国科学院大连化学物理研究所高敦峰等人在CO电解过程中，通过将铜配合物原位转化为有机配体修饰的铜纳米颗粒，构建了铜-有机界面。通过结构表征、控制实验、拉曼光谱测量和密度泛函理论计算结果表明，铜-有机界面创造了一个有利的反应微环境，相比其他多碳的产品，增强了*CO吸附，降低了C-C耦合的能垒，促进醋酸的形成，从而合理化选择性醋酸生产。

    文章要点



    1、作者在CO电解过程中，通过将铜配合物原位转化为有机配体修饰的铜纳米颗粒，构建了铜-有机界面。通过结构表征、控制实验、拉曼光谱测量和密度泛函理论（DFT）计算结果表明，铜-有机界面创造了一个有利的反应微环境，相比其他多碳的产品，增强了*CO吸附，降低了C-C耦合的能垒，促进醋酸的形成。
    2、通过重建的CuPc催化剂对CO电解生产醋酸酯具有很强的选择性。醋酸FE高达84.2%（对应于碳选择性高达92.1%），醋酸局部电流密度为605 mA cm−2，即醋酸产量63.4%，醋酸形成率0.38 mmol min−1。本工作突出了构建金属-有机界面的巨大前景，用于定制反应微环境，以便从CO电解中高选择性地生产特定的C2+产物。

    图文展示



     
    图1.CuPc电极的CO电解性能
     
    图2.不同条件下的CuPc电极的SEM、TEM、XRD和拉曼表征
     
    图3. CuPc电极的XANES、EXAFS和原位XPS表征
     
    图4.DFT计算结果和XANES、EXAFS表征
     
    图5.不同电极的拉曼光谱测试和DFT计算结果

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字，很多小语种，有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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