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    最新Angew.丨北大侯仰龙教授等人新成果
    来源: 时间:2023-11-16 09:55:55 浏览:1541次

    第一作者:Jing Zhang

    通讯作者:侯仰龙教授、Jing Wang、Yufeng Zhao

    通讯单位:北京大学、燕山大学、上海大学

    DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202314303


    研究背景



    具有金属-氮-碳(M-N-C)构型的过渡金属单原子电催化剂(SACs)在析氧反应(OER)中表现出巨大的潜力,在OER中,必须允许自旋依赖的电子沿着反应物(OH-/H2O,单重态)和生成物(O2,三重态)转移。因此,调制M-N-C中的自旋构型来增强自旋敏感OER能量学是必要的,但还是一个重大的挑战。基于此,北京大学侯仰龙教授等人报道了通过在Fe-N-C结构中引入主族元素(Mg),引起了局域场畸变导致的中低自旋跃迁,并解析了OER活性增强的来源。


    文章要点



    1、研究发现,Mg的参与具有双重影响:1)离子半径的不匹配(rMg2+=7.2 Å,rFe2+=6.1 Å)导致局部晶体场畸变,使Fe dz2的能级升高,激发了IS到LS跃迁。由于LS态形成的键序较小,减轻了ΔG*O的作用;2)Mg位点对*OH和*OOH中间体表现出与Fe相似的键相互作用,导致它们具有双位点吸附构型,有助于保持ΔG*OOH和ΔG*OH的亲和力。

    2、测试发现,所制备的Mg/Fe-N-C催化剂表现出优异的OER性能,在电流密度为10 mA cm-2下过电位为224 mV,Tafel斜率为51.74 mV dec-1,优于原子分散催化剂。此外,以Mg/Fe-N-C为阳极催化剂的组装双电极系统在10 mA cm-2下的电解电压仅为1.542 V,具有优异的OER活性,超过了商业基准催化剂,并优于目前最先进的过渡金属SACs。


    图文展示



     图1. Mg/Fe-N-C的合成工艺及形貌表征

     

    图2.结构表征

     

    图3.电催化OER性能

     图4. Pt/C‖Mg/F-N-C的催化性能

     

    图5. DFT计算

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    12条评论
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    全部 3小时前 四川
    文字是人类用符号记录表达信息以传之久远的方式和工具。现代文字大多是记录语言的工具。人类往往先有口头的语言后产生书面文字,很多小语种,有语言但没有文字。文字的不同体现了国家和民族的书面表达的方式和思维不同。文字使人类进入有历史记录的文明社会。
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