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刘远越JACS：Fe-N-C催化剂上ORR的限速步骤是什么？

来源：时间：2023-11-16 09:57:53 浏览：483次

第一作者：Saerom Yu

通讯作者：刘远越教授

通讯单位：美国得克萨斯大学奥斯汀分校

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c09193

研究背景

氧还原反应（ORR）对于燃料电池和金属-空气电池等多种可再生能源技术至关重要，其中铂（Pt）是ORR的最佳催化剂，但高成本，阻碍了其商业化应用。铁（Fe）单原子嵌入氮掺杂石墨烯（Fe-N-C）是最有希望的候选者之一，常用于酸性条件下。然而，还不清楚是哪一步限制了Fe-N-C的ORR速率，极大地限制了该催化剂的发展。通常提出的Fe-N-C上ORR的途径如下：* + O₂ → *OO，*OO + H⁺ + e⁻ → *OOH，*OOH + H⁺ + e⁻ →*O + H₂O，*O + H⁺ + e⁻ → *OH，*OH + H⁺ + e⁻ → * + H₂O。实验确定限速步骤还具有挑战性。基于此，美国得克萨斯大学奥斯汀分校刘远越教授等人报道了所有步骤的活化能，在恒定电极电位下通过分子动力学模拟（AIMD）计算得到。

文章要点

1、与一般认为加氢步骤限制反应速率相反，作者发现限制反应速率的步骤是氧分子取代Fe上吸附的水，这是通过H₂O解吸和O₂吸附的协同运动发生的，而不会使现场裸露。

2、尽管这是一个明显的“热”过程，通常被认为是与电位无关的，但势垒随着电极电位的减小而减小，可以解释为更强的Fe-O₂结合和更弱的Fe-H₂O结合在较低的电势下，由于O₂获得电子和H₂O提供电子给催化剂。本研究为Fe-N-C的ORR提供了新的见解，并强调了动力学研究在非均相电化学中的重要性。

图文展示

图1. ORR机理的示意图

图2.反应步骤自由能和净电荷变化及结构变化

图3.不同电位下所有ORR步骤的能量屏障

图4.不同电位下H₂O和O₂在Fe-N-C上的吸附能

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