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最新JACS丨北化所万立骏院士&郭玉国&辛森最新成果

来源：时间：2023-11-27 09:48:40 浏览：698次

第一作者：Yu-Ying Zhang

通讯作者：万立骏院士、郭玉国研究员、辛森研究员

通讯单位：中国科学院化学研究所

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c07804

研究背景

无负极可再充电钠电池（rechargeable sodium batteries, RSBs）是高能量“超锂”电化学存储技术的终极选择之一。由于仅使用正极的活性Na离子，无负极电池的循环寿命通常很有限，因为不稳定的电解质化学会阻碍负极的有效镀/剥离Na和层状氧化物正极的高压操作。因此，合理设计电解液以提高其与电极的相容性是实现电池的关键。基于此，中国科学院化学研究所万立骏院士、郭玉国研究员和辛森研究员等人报道了通过精确地设计电解质的化学成分和结构及其与两个电极的界面，实现超过300 Wh/kg无负极RSBs的关键挑战。

文章要点

1、电解质是由1 M的六氟磷酸钠（NaPF₆）在二甘醇二甲醚（G2）和四甘醇二甲醚（G4）（体积比9: 1）的溶剂混合物中组成，记为NG24₁₀。使用正常浓度的钠盐可以缓解与高/低浓度电解质相关的潜在问题，例如成本和粘度增加、Li⁺流动性不足以及温度适应性差等。选择G2作为主要溶剂，由于其独特的Na⁺溶剂化结构，能够以超高CE促进无枝晶Na的电镀/剥离，并且相比与其他醚类溶剂和阴离子，G2具有更强的抗还原能力。

2、分子链较长的G4被纳入共溶剂，因为它对高压层状氧化物正极的耐受性更好（G4的最高已占据分子轨道（HOMO）能量低于G2）。环醚分子（如1, 3-二恶烷）不包括在电解质中，因为它们在无机盐存在下倾向于进行阳离子聚合，到账失去了工作离子的导电性。

图文展示

图1.混合电解质的阳离子溶剂化结构

图2.电化学性能

图3.无负极RSBs的电化学性能

图4. Al-C||P2-NCO电池负极-电解质界面的化学成分和元素分布

图5. NCO的作用

图6. NaF的作用

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